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電催化硝酸根還原反應是將NO₃^–轉化為NH₃是一種新興的氨生產和“綠氫”儲存策略，但是NO₃^–RR高過電位和氨選擇性低的瓶頸問題函待解決，探索高效的催化劑是實現NO₃^–RR制氨的工業化應用的關鍵。

近日，深圳大學劉劍洪，張黔玲教授團隊通過電位誘導自重構的方法實現氫氧化鈷上錨定Ru單原子位點，用作硝酸鹽還原制氨的催化劑。研究發現，堿式碳酸氫鈷前驅體在NO₃^–RR過程中會自發自重構形成更穩定的Co(OH)₂，當Ru摻雜在堿式碳酸氫鈷中能夠促進自重構的發生，形成Ru單原子與Co(OH)₂的復合結構，該結構顯著提升了NO₃^–RR制氨活性。有效提高了催化效率，為設計高性能NO₃^–RR制氨催化劑提供新的思路。該工作發表在國際期刊Chemical Engineering Journal上，第一作者為深圳大學曹慧群副教授與碩士研究生梁彬，通訊作者為葉盛華博士、顏學慶教授和張黔玲教授。

本文要點

要點1：針狀的堿式碳酸氫鈷（Co₂(OH)₂CO₃）在NO₃^–RR過程中表面發生電位誘導的自重構形成片狀氫氧化鈷（Co(OH)₂），從而得到Co₂(OH)₂CO₃@Co(OH)₂核殼結構。將Ru單原子摻入到Co₂(OH)₂CO₃中能夠促進深度重構，令Co₂(OH)₂CO₃徹底自重構為Co(OH)₂，最終形成Ru單原子位點（Ru SAS）錨定在Co(OH)₂納米片上（Ru SASs/Co HNSs）。

要點2：深度自重構形成的Ru SASs/Co HNSs具有優異的NO₃^–RR性能，有效的降低了硝酸根還原的過電位。在-0.3 V vs. RHE時，法拉第效率接近100%，產氨速率為4.83 mol h^-1 m^-2，并且能夠用作Zn-NO₃^–電池陰極。

要點3：理論和實驗分析表明，Ru SASs與Co(OH)₂之間存在電子相互作用而被穩定錨定，Ru SASs是催化活性位點，并且NO₃^–轉化為NH₃的途徑是以*NO為特征中間體的N端途徑。此外，Ru SASs能夠有效促進了*NH₂^–到*NH₃的熱力學決速步驟，從而促進了NO₃^–到NH₃的整體轉化過程。

文章標題：Constructing Ru single-atomic sites through potential-induced self-reconstruction to accelerate electrocatalytic nitrate reduction for ammonia production

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深圳大學劉劍洪/張黔玲團隊CEJ：硝酸根還原制氨！

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