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研究背景

共價有機框架（COFs）作為一種新型的多孔材料引起了廣泛關注。COFs是由可逆聚合形成的二維或三維結晶多孔網絡，其結構和功能可以通過合適選擇的有機建構單元進行精確調控。這種設計使得COFs具有許多獨特的性質，如優異的結構穩定性、可控的孔隙結構和表面化學活性，從而為氣體分離、催化、光電子學和傳感等領域的應用提供了廣闊前景。

然而，過去的研究主要集中在生成剛性COF框架，其中結構和光電性質是靜態的。這種靜態性質在某些應用中可能限制了COFs的功能性。因此，科學家們開始探索如何實現動態的COFs，即能夠在外部刺激下發生結構變化的COFs。動態COFs的出現引發了人們對于其在刺激響應材料領域的潛在應用的興趣。

但是，研究者要設計出具有良好的動態性能的COFs并不容易。一個重要的挑戰是如何在保持框架穩定性的同時引入足夠的柔韌性，以實現可逆的結構變化。過去的研究主要集中在3D COFs的動態性質上，對于2D COFs的動態設計策略仍然相對不成熟。此外，如何在COFs中實現控制的結構變化，并將其應用于實際場景中，也是一個需要解決的問題。

成果簡介

為了解決這些挑戰，英國劍橋大學Florian Auras教授以及德國慕尼黑大學University of Munich (LMU) Thomas Bein教授等人提出了一種名為“酒架”設計的策略，通過在COF中引入剛性柱和靈活橋梁的組合，實現了可控的動態性能。這種設計使得COFs能夠在吸收或去除客體分子時打開和關閉孔隙，同時保持其結晶長程有序性。通過調控橋梁單元之間的相互作用，科學家們成功地實現了COFs的可逆相變，并展示了其在光電性質方面的潛在應用。以上研究在“Nature Chemistry”期刊上發表了題為“Dynamic two-dimensional covalent organic frameworks”的最新研究論文。通過構建動態COFs，科學家們為未來刺激響應材料的開發提供了新的思路和方法。

圖文導讀

圖1展示了動態二維COFs的構建過程和結構特征。研究者為了實現動態COFs的設計，提出了酒架型結構，即由剛性的苯并二酰亞胺（PDI）柱和靈活的橋梁組成的部分柔性框架。在圖1a中，通過示意圖展示了“酒架”類型的動態結構轉變。圖1b展示了酒架布局的具體結構，其中剛性的PDI柱（紅色）通過柔性的橋梁（橙色）相互連接，橋梁之間存在較大的橫向偏移。圖1c展示了動態COFs的化學結構。圖1d通過對比 buPDI-1P COF 和傳統的類似拓撲的芘COFs，說明了它們的不同堆積方式。與傳統的COFs相比，PDI COFs具有更大的橋梁之間距離，使得橋梁能夠更容易地彎曲和翻轉方向。這些結構特征對實現動態COFs具有重要作用。首先，剛性的PDI柱提供了足夠的穩定性，防止了框架的剝離和結構降解。其次，靈活的橋梁允許框架在外部刺激下發生收縮或膨脹，從而實現了動態結構的轉變。最后，橋梁之間較大的橫向偏移使得它們能夠輕松地彎曲和翻轉，從而保持了框架的柔韌性和穩定性。

圖1：二維動態共價有機框架covalent organic frameworks，COF的構建。

圖2作者通過對一系列多晶COFs的結構特性進行了詳細的表征，并探討了其在不同溶劑條件下的動態行為及其對光學性能的影響。為了深入了解COFs的結構和性能，研究者們采用了多種技術，包括粉末X射線衍射（PXRD）、配對分布函數（PDF）分析、氣體吸附等。

具體來說，研究者們通過PXRD分析發現，所研究的COF在不同溶劑條件下呈現出不同的結構相，具體分為收縮孔相（cp）、中間孔相（ip）和開放孔相（op）。通過實驗數據，他們發現在不同溶劑條件下，COF的結構會發生明顯的轉變，導致孔隙結構的改變，從而影響其氣體吸附性能。此外，他們還通過原位PXRD實驗觀察到了COF在溶劑作用下的結構動態變化過程，為了進一步探究COF的結構動態性，研究者們還采用了同步輻射PXRD技術對COF的結構變化進行了實時監測。

圖2. buPDI-1P共價有機框架COF的結構分析和溶劑誘導的動態相變。

在圖3中，研究者們探討了COF在不同結構相中的光學性能變化。通過光譜分析，他們發現不同溶劑條件下COF的吸收光譜和發射光譜存在明顯的差異。在溶劑存在的情況下，COF呈現出典型的H聚集結構，而在干燥條件下，COF的光學性能表現出明顯的變化，呈現出更接近單體的光學特性。通過對COF結構和光學性能之間的關聯進行分析，研究者們得出了COF結構的動態變化會影響其光學性能的結論。

圖3. 可切換光學特性。

在圖4中顯示了采用剛性、π-疊加橋梁構建的COFs的結構和特性。通過將PDIs與四(4-氨基苯基)苝結合，得到了新的COFs。這些COFs具有較短的橋梁單位，且僅含有一個亞胺鍵，使得橋梁變得更加僵硬。此外，PDIs和苝的π-疊加柱狀結構進一步增強了COFs的剛性。實驗結果表明，這些剛性COFs在暴露于溶劑后不會發生任何結構變化，表明其剛性。這些COFs具有開放且可訪問的微孔結構，為實現特定的應用提供了可能性。通過這些實驗，研究者驗證了橋梁單元剛性對COFs結構和性能的重要影響，為設計具有特定功能的COFs提供了重要參考。

圖4. 通過控制橋梁單元的柔韌性構建剛性PDI COFs。

總結展望

本文揭示了設計動態二維共價有機框架（COFs）的關鍵因素，并且展示了如何利用這些因素來實現對COFs結構和性能的精確控制。研究表明，通過調節橋梁的靈活性可以實現COFs的動態變化，這為設計具有可逆結晶-結晶轉變的材料提供了新的思路。此外，通過對COFs結構進行微調，可以實現對其光電性能的精確調控，例如在吸收和發射光譜中觀察到的變化。這種控制性能的方法為開發具有可切換光學、電子和自旋電子性質的材料提供了潛在途徑，對于信息技術等領域具有重要意義。

文獻信息

Auras, F., Ascherl, L., Bon, V. et al. Dynamic two-dimensional covalent organic frameworks. Nat. Chem.?

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