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析氧反應(OER)是最常見的分子氧生成反應之一，由于其高能量屏障和緩慢的反應動力學，OER成為許多生物和化學過程的速率控制步驟。因此，了解反應過程和開發高效的OER催化劑是克服OER固有缺點的關鍵。受高效酶促反應的啟發，人們已經做了很多努力來合成仿酶結構和功能的催化劑。錳氧化物是一種有前途的氧電催化劑，其結構類似于天然產氧復合物，而氧化還原過程中不平衡的質子摻入限制了氧化還原反應的活性。受上述啟發，研究人員認為，除了結構仿生學，調節酸堿化學反應性和反應環境也是一個潛在的策略。

基于此，武漢理工大學麥立強、晏夢雨、英國帝國理工趙云龍和牛津大學Shik Chi Edman Tsang(曾適之)等利用α-MnO₂作為模型催化劑，通過原位光譜表征證明了di-μ-oxo橋聯Mn在OER反應中的關鍵作用，并報道了一種簡便的電場輔助提高OER的策略。

密度泛函理論(DFT)計算表明，去質子化的表面對于維持關鍵中間體*OOH的雙位點吸附至關重要，以獲得中等的吸附能量；同時，橋接氧是點陣質子摻雜反應的中心，為后續的OER過程提供了一個中等活性的中心和能量分布。

此外，受到生物系統內源電場的啟發，一個調制的外部電場被應用于增強去質子化和質子耦合以實現高效電催化。外加電場可以增強MnO₂的氧化還原轉變和去質子化過程，這有助于促進質子-電子轉移，從而提高了MnO₂的OER性能。

因此，通過外加電場，所制備的催化劑在1.7 V_RHE處的電流密度從141增加到704 mA cm^-2，在100 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為360 mV，在相似的條件下其活性甚至與貴金屬氧化物(例如IrO₂)相當。此外，基于α-MnO₂的一種新的場增強流動池系統，顯示出34%的電流密度和44.7 mW cm^-2的凈輸出功率增加，并在堿性條件下具有良好的穩定性。

總的來說，該項工作深入了解了質子摻雜在調制氧化還原轉變中的作用，并開發了一種提高電催化性能的實用方法，為推進OER反應相關設備的實際應用鋪平了道路。

Electric-field-assisted proton coupling enhanced oxygen evolution reaction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-47568-y

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