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第一作者：Wenqi Liu

通訊作者：涂維峰，韓一帆

通訊單位：鄭州大學，華東理工大學

論文速覽

本研究通過本征動力學、化學滴定和一系列原位光譜表征，建立了Cu/MgO催化劑的結構-性能關系，揭示了MgO和活性位點在CO氫化合成甲醇中的作用。

研究發現，當Mg/(Mg+Cu)原子比為0.67時，Cu/MgO催化劑上的甲醇形成周轉率顯著高于單金屬Cu顆粒。研究證明，這一速率對Cu顆粒的大小不敏感，而是線性依賴于Cu-MgO界面位點的數量。Cu與MgO顆粒之間的相互作用改善了Cu顆粒的分散性，并形成了更多的高活性Cu-MgO界面位點。

此外，本研究還闡明了HCO*和HCOO*物種是主要的反應中間體，并且它們在Cu/MgO催化劑上的CO-H₂反應過程中，通過順序加氫同時發生，共同促進了甲醇的形成。

圖文導讀

圖1：通過高角環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HDAF-STEM)圖像和能量色散X射線光譜(EDX)元素分布，展示了合成的CuO/MgO樣品(Mg/(Mg + Cu) = 0.67)的形貌結構。

圖2：Mg含量對Cu/MgO催化劑上甲醇合成的質量基礎形成速率（每克催化劑）和周轉率（TOF，每表面Cu原子）的影響。

圖3：在493 K下，CO和H₂壓力對Cu/MgO催化劑上甲醇形成的周轉率的影響。

圖4：CuO晶體尺寸對Cu/MgO和Cu/SiO₂催化劑上甲醇形成速率的影響。

圖5：CuO、MgO和不同Mg含量的Cu/MgO催化劑的H₂-TPR曲線。

圖6：Cu/MgO催化劑在CO-H₂反應期間的XPS光譜，包括Cu 2p、Cu LMM、Mg 1s和O 1s區域。

圖7：Cu/MgO催化劑的體相和表面原子分數，由ICP和XPS確定。

圖8：Cu、MgO和Cu/MgO催化劑在CO-H₂反應后，通過等溫CO吸附、原位CO-DRIFTS光譜和CO-TPD曲線的CO吸附位點。

圖9：Cu/MgO催化劑在493 K下CO-H₂反應后，通過等溫H₂吸附和H₂-TPD曲線的H₂吸附位點。

圖10：甲醇合成的TOF率與Cu-MgO界面位點數量的關系。

圖11：Cu/MgO催化劑在493 K下暴露于CO-H₂反應和H₂時的原位DRIFTS光譜，以及表面反應中間體紅外振動強度隨暴露時間的函數。

總結展望

本研究的亮點在于揭示了Cu/MgO催化劑中Cu和MgO之間的相互作用以及這些界面位點在CO氫化合成甲醇中的關鍵作用。

通過精確的化學滴定和原位光譜表征，研究揭示了HCO*和HCOO*作為主要的反應中間體，在CO–H2反應過程中，它們在Cu/MgO催化劑上連續氫化生成CH₃OH的同時發生。

實驗數據顯示，甲醇形成的速率與Cu-MgO界面位點的數量成正比，而這些位點的形成與MgO含量的增加有關。這項研究不僅提高了對Cu/MgO催化劑在甲醇合成中作用機理的理解，而且為設計高效的合成氣轉化制甲醇催化劑提供了新的視角。

文獻信息

標題：Revealing the Interaction between Cu and MgO in Cu/MgO Catalysts for CO Hydrogenation to CH3OH

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c00077

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