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眾所周知，延長鋰（Li）電池循環壽命的有效策略之一即通過策略性地調節電解液組成來控制鋰負極上的反應并穩定固態電解質界面（SEI）。

在此，美國賓夕法尼亞州立大學王東海和伊利諾伊大學Anh T. Ngo等人開發了一種高度氟化的六元環醚（3,3,4,4,5,5-六氟四氫吡喃，HFTHP），其展現出具有特定的約束構象，最大限度地減少其與鋰離子的配位。

作者將其用作高濃度雙鹽醚類電解液的稀釋劑，并且氟化環醚與電解液中的線性類似物具有不同的配位行為。其中，HFTHP與鋰離子的配位相互作用最小，從而減輕了對鋰金屬的反應性并限制了對SEI的損害。

更加重要的是，使用HFTHP顯示出與鋰離子作為稀釋劑的最小配位，改進了鋰離子溶劑化結構，從而形成富DFOB^–和BF₄^–的鋰離子溶劑化結構。在SEI形成過程中，雙陰離子產生由富Li₂O的內層和富LiF的外層組成的穩定雙層SEI。基于此，由1 M LiDFOB和0.4 M LiBF₄ DME/HFTHP組成的電解液表現出優異的電池性能。

圖1.鋰離子與稀釋劑BTFE、TTE和HFTHP之間的配位相互作用

總之，該工作通過引入一種最小化配位能力的高氟化環狀醚稀釋劑，其具有最小的鋰離子配位能力和增強的電化學穩定性。同時，作者通過區分雙陰離子對SEI層的貢獻，證明了其在調控SEI形成過程中的關鍵作用。因此，形成的雙層SEI包含富含Li₂O的內層和富含LiF的外層，極大地提高鋰金屬負極的穩定性和可逆性。

所開發的電解液在Li（50μm）||NMC811（4 mAh cm^-2）電池的循環壽命和循環穩定性方面有顯著改善，在室溫和60℃下進行568和218次循環后分別保持80%的容量。

因此，該工作不僅增進了對氟化醚稀釋劑溶劑化行為的理解，而且通過引入最小化配位稀釋劑來促進穩定SEI層的形成，為開發LMBs的優質電解液提供了策略，從而實現了LMBs壽命的延長。

圖2. 電池性能

Enhancing lithium-metal battery longevity through minimized coordinating diluent, Nature Energy 2024 DOI: 10.1038/s41560-024-01519-5

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