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氫甲酰化反應是一種將氫、一氧化碳和烯烴轉化為醛的最大的均相催化工業過程之一，但在催化劑分離和回收方面存在困難和高成本。另一方面，多相單原子催化劑(SACs)由于具有較高的初始活性和合理的區域選擇性，已成為一種很有前途的替代催化劑。然而，SACs在反應過程中抗金屬聚集和浸出的穩定性很少被提及。金屬載體相互作用工程和有機保護劑的使用等策略已經被開發出來以解決上述問題，但是這些策略犧牲了催化劑的部分活性。因此，目前迫切需要開發合理的策略來同時提高催化劑的活性和穩定性，這對于氫甲酰化反應的發展具有實際意義。

近日，中國科學院大連化物所王愛琴、劉偉和張磊磊等利用一系列原位和非原位表征技術，通過研究Rh₁@silalite-1 SAC (Rh₁@S-1)對不同吸附質(CO、H₂、烯烴和醛)響應的結構演化，闡明Rh聚集和浸出的機理。

實驗結果表明，在反應過程中，通過CO和/或H₂將Rh(III)還原成Rh(I)物種，將打破Rh單原子與silalite-1載體之間的Rh-O-Si鍵，導致揮發性Rh(CO)₂物種容易聚集并遷移出S-1的微孔；由于silalite-1的微孔具有疏水性，微孔對親水性醛類產物的擠出作用可能是Rh物種遷移的驅動力。相反，在高濃度烯烴存在下，由于乙烯快速消耗氫化物，不僅抑制了流動Rh(CO)₂物種的形成，而且阻止了CO/H₂對Rh-O-Si鍵的切割，因此Rh單原子仍然緊緊地錨定在載體上，Rh的燒結和浸出可以被抑制。

值得注意的是，Rh₁@S-1在乙烯氫甲酰化反應中的TOF達到85.4 h^-1，與文獻中報道的氧化物載體上的Rh SAC相當；并且，當氫甲酰化反應反應在高濃度1-己烯的條件下進行時，廢催化劑中的Rh含量與新催化劑相同，表明有效地抑制了Rh的浸出。然而，防止金屬浸出的常規方法(使用有機配體作為保護劑)顯著損害了催化活性，例如，采用膦配體對Rh/SiO₂催化劑進行改性，誘導期長(200 h)，催化活性低。因此，研究人員提出了一種通過調節Rh單原子與高濃度烯烴的配位來穩定Rh單原子抗燒結和聚集的策略。

此外，該種提高Rh穩定性的方法也可以擴展到其他Rh單原子催化劑(如Rh₁/SiO₂、Rh₁/Fe₂O₃和Rh₁/CeO₂)，為通過調節金屬單原子與不同吸附質的配位來開發更有效和更強大的催化劑提供了參考。

Suppressing metal leaching and sintering in hydroformylation reaction by modulating the coordination of Rh single atoms with reactants. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01315

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?大化所JACS: Rh單原子與反應物配位，抑制氫甲酰化反應中金屬浸出和燒結

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