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盡管近年來在開發(fā)非鉑基金屬(PGM)催化劑方面做出了巨大的努力，但高效的氫氧化物交換膜燃料電池(HEMFCs)仍然依賴于PGM催化劑。為了減少PGM基催化劑中貴金屬的使用，人們對催化劑進(jìn)行了大量的修飾工作，例如引入異質(zhì)結(jié)構(gòu)、缺陷工程和摻雜等。其中，單原子催化劑具有極高的原子效率，可將其用于解決上述問題。與三維材料相比，二維單原子材料具有更多的表面暴露量，在促進(jìn)反應(yīng)物質(zhì)和電子轉(zhuǎn)移方面具有顯著的優(yōu)勢。然而，二維單原子材料制備主要依靠載體的固有缺陷來捕獲金屬原子，這阻礙了高密度單原子材料的生產(chǎn)。因此，開發(fā)一種簡單有效的方法來增強(qiáng)催化劑的表面缺陷，實(shí)現(xiàn)高密度單原子催化劑的合成具有實(shí)際意義。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩課題組在不改變配體的情況下，通過鹽輔助方法將ZIF-8的四面體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為配位平面正方形；并且，在隨后的碳化過程中，隨著Zn原子的蒸發(fā)，氮摻雜碳載體(NC載體)的結(jié)構(gòu)經(jīng)歷了從五元環(huán)到六元環(huán)的轉(zhuǎn)變，以保持二維結(jié)構(gòu)。碳化后，二維NC(2d-NC)載體主要包含六元環(huán)內(nèi)的吡啶N，而3d-NC載體在五元環(huán)內(nèi)含有較高比例的吡咯N，以及不能用于配位的石墨N。這種轉(zhuǎn)變導(dǎo)致在2d-NC載體上產(chǎn)生額外的缺陷位點(diǎn)。因此，利用2d-NC載體的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，可以通過電沉積精確制備具有平面配位對稱性的Pt單原子催化劑(2d-Pt SAC)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，2d-Pt SAC的Pt負(fù)載量為0.49±0.03 μg cm^-2，高于3d-Pt SAC的Pt負(fù)載(0.37±0.04 μg cm^-2)。在電催化氫氧化反應(yīng)(HOR)過程中，2d-Pt SAC的交換電流密度為1.47 mA cm^-2；同時(shí)，該催化劑在50 mV的過電位下獲得了2396 Ag_Pt^-1的質(zhì)量活性(比商業(yè)Pt/C催化劑高32倍，比3d-Pt SAC高兩倍)。

基于實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，平面配位結(jié)構(gòu)的性能優(yōu)勢是由于活性位點(diǎn)數(shù)量的增加和空間位阻效應(yīng)，平面配位結(jié)構(gòu)有利于H的吸附；而3d-Pt SAC的四面體結(jié)構(gòu)對H₂的吸附較為困難，說明其空間構(gòu)型不利于HOR反應(yīng)。總的來說，該項(xiàng)工作闡明了配位對稱性對單原子催化劑性能的影響，為設(shè)計(jì)具有成本效益和高活性的HOR電催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Symmetry evolution induced two-dimensional Pt single atom catalyst with high density for alkaline hydrogen oxidation. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202404672

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