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第一作者：Yunhao Wang

通訊作者：黃勃龍，谷林, 范戰(zhàn)西

通訊單位：香港理工大學(xué)，清華大學(xué)，香港城市大學(xué)

論文速覽

具有非常規(guī)相的金屬納米材料的控制合成對(duì)于開發(fā)各種應(yīng)用的高性能催化劑具有重要意義。然而，調(diào)節(jié)金屬納米材料的原子排列仍然具有挑戰(zhàn)性，特別是涉及具有不同氧化還原電位的不同金屬的合金納米結(jié)構(gòu)。

本研究成功開發(fā)了一種通用的一鍋法合成非傳統(tǒng)相Ir基金屬合金納米結(jié)構(gòu)。特別是，具有六方密堆積（hcp）相的IrNi納米分支在將亞硝酸鹽電催化合成氨方面表現(xiàn)出比傳統(tǒng)相對(duì)應(yīng)物更優(yōu)越的催化性能。

機(jī)理研究表明，hcp IrNi合金中的Ir-Ni相互作用提高了電子傳輸效率，有利于亞硝酸鹽的活化和活性氫的生成，從而實(shí)現(xiàn)了氨的高選擇性形成。

圖文導(dǎo)讀

圖1：非傳統(tǒng)hcp相IrNi合金納米分支的結(jié)構(gòu)表征，包括透射電子顯微鏡（TEM）和高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描TEM（HAADF-STEM）圖像，以及原子分辨率HAADF-STEM圖像和相應(yīng)的快速傅里葉變換（FFT）圖案。

圖2：非傳統(tǒng)hcp相IrRhNi和IrFeNi合金納米分支的結(jié)構(gòu)表征，包括HAADF-STEM圖像、原子分辨率HAADF-STEM圖像和相應(yīng)的FFT圖案，以及EDS元素分布圖。

圖3：通過X射線光譜分析，比較了hcp IrNi納米分支和fcc IrNi納米粒子的電子結(jié)構(gòu)和局部配位環(huán)境。

圖4：hcp IrNi納米分支和fcc IrNi納米粒子在電催化亞硝酸鹽還原反應(yīng)（NO₂RR）中的性能，包括線性掃描伏安曲線（LSV）、氨的法拉第效率（FE）、產(chǎn)率和能量效率。

圖5：通過電子順磁共振（EPR）和原位差分電化學(xué)質(zhì)譜（DEMS）研究了NO₂RR的反應(yīng)機(jī)理。

圖6：通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，探討了hcp IrNi納米分支和fcc IrNi納米粒子在NO₂RR中的電子結(jié)構(gòu)和反應(yīng)趨勢(shì)。

總結(jié)展望

本論文的亮點(diǎn)在于成功合成了具有非常規(guī)hcp相的IrNi合金納米分支，并發(fā)現(xiàn)其在電催化亞硝酸鹽還原為氨的反應(yīng)中具有卓越的性能。具體來說，hcp IrNi納米分支在0和-0.1 V（相對(duì)于可逆氫電極）下展現(xiàn)出98.2%的氨法拉第效率和34.6 mg h^-1 mgcat^-1（75.5 mg h^-1 mg_Ir^-1）的產(chǎn)率。

此外，通過EPR和原位DEMS實(shí)驗(yàn)，證實(shí)了hcp IrNi納米分支能夠生成豐富的活性氫，從而降低了氨生產(chǎn)的過電位。DFT計(jì)算進(jìn)一步揭示了hcp IrNi合金中Ir-Ni相互作用優(yōu)化了電子結(jié)構(gòu)，加快了電子傳輸效率，促進(jìn)了亞硝酸鹽的活化和活性氫的生成，顯著降低了反應(yīng)決速步的能壘。

這項(xiàng)工作不僅為可控合成非傳統(tǒng)相金屬納米材料提供了一種通用方法，而且為設(shè)計(jì)先進(jìn)的NO₂RR電催化劑提供了一種可行的策略，有助于實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的氮循環(huán)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Controlled Synthesis of Unconventional Phase Alloy Nanobranches for Highly Selective Electrocatalytic Nitrite Reduction to Ammonia

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202402841

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/08/b72fa510bf/

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