第一作者：An L. Phan

通訊作者：王春生、Phung M.L. Le

通訊單位：馬里蘭大學、美國太平洋西北國家實驗室

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硫化聚丙烯腈（SPAN）作為一種有前途的高能量鋰金屬電池正極材料正在興起。與常規的層狀氧化物相比，SPAN具有無過渡金屬、高容量、良好的可持續性以及低成本等競爭優勢。

SPAN獨特的結構中含有豐富的共價C-S和N-S鍵，使其即使在貧電解液條件下也能實現高電化學性能。盡管研究取得了巨大進展，但目前Li/SPAN電池的性能仍遠未達到其真正的潛力。

在這里，研究團隊基于內部開發的模型，全面分析了實際Li/SPAN電池的能量密度和循環壽命。此外，使用Sand’s方程推導出了Li/SPAN電池實現合理功率密度的要求，并討論了它們的含義。最后研究人員分析解決了Li/SPAN在材料和電池層面上的一些關鍵問題，特別強調了經常被忽視或誤解的至關重要的細節。相應地，指出了未來Li/SPAN研究的挑戰和方向。

圖文導讀

圖1：SPAN發展歷史的總結，包括從PAN和S₈合成SPAN的方案，以及基于每年出版物、初始比容量、預期循環壽命和硫含量的SPAN代表性數據。

圖2：分析了Li/SPAN電池級能量密度，展示了設計參數和組件對電池等效重量的貢獻，以及平均電壓、SPAN容量、N/P比率、電解液等效重量和面容量對電池級能量密度的影響。

圖3：實現高能量Li/SPAN電池長期循環穩定性的模擬循環性能，以及Li/SPAN電池級循環壽命對設計參數的依賴性。

圖4：電解液傳輸屬性的最低要求，以避免在5.0 mAh cm^-2和1.0 mA cm^-2（相當于以0.2 C充電標準Li/SPAN電池）時的Li+耗竭。

總結展望

本研究總結了實現長壽命高能量密度Li/SPAN電池的主要挑戰，并討論了在電池級能量方面的潛在解決方案的可行性和相關性。提高SPAN比容量雖然是研究的焦點，但短期內效果有限，且由于對SPAN化學和電化學的理解不足，存在一定風險。

提高SPAN的工作電壓和使用低密度電解液或高活性質量負載以優化電池容量，對電池能量密度有顯著影響。在循環壽命方面，為了滿足實際應用的要求，需要實現高Li庫侖效率（99.9%）。

此外，隨著面容量的增加，維持合理的功率密度面臨著越來越大的挑戰。迫切需要開發具有良好界面化學、高離子導電性和Li傳輸數的低氟化電解液。

文獻信息

標題：Realizing high-energy and long-life Li/SPAN batteries

期刊：Joule

DOI：10.1016/j.joule.2024.04.003