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趙立東Nature子刊：廉價(jià)地球?qū)毑亍猲型PbS0.6Se0.4熱電材料！

第一作者：Lei Wang

通訊作者：趙立東、謝鴻耀

通訊單位：北京航空航天大學(xué)

論文速覽

熱電材料因其直接且可逆地將熱能轉(zhuǎn)換為電能的能力而備受關(guān)注，這在廢熱回收和提高能源利用效率方面具有巨大潛力。

作為最早發(fā)現(xiàn)的熱電半導(dǎo)體之一，Bi₂Te₃合金在商業(yè)熱電材料中占據(jù)主導(dǎo)地位已超過半個(gè)世紀(jì)。然而，近年來對這一材料系統(tǒng)的深入研究表明，Bi₂Te₃材料的熱電性能提升空間有限。此外，Bi₂Te₃的帶隙較小，大約為0.15 eV，導(dǎo)致在50°C左右發(fā)生本征激發(fā)，隨著溫度的升高熱電性能急劇下降，限制了其在熱電發(fā)電中的應(yīng)用。

此外，鉍元素非常稀缺，地殼豐度僅為0.001 ppm，全球每年的鉍產(chǎn)量僅為約470噸。熱電技術(shù)的快速發(fā)展推動(dòng)了對鉍原料的需求激增，這反過來又限制了熱電技術(shù)的進(jìn)一步廣泛應(yīng)用。因此，迫切需要開發(fā)地球豐富的高性能熱電材料來替代Bi₂Te₃。

本研究開發(fā)了一種低成本且地球豐富的PbS化合物，具有出色的熱電性能。優(yōu)化的n型PbS材料在本系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的室溫ZT值0.64。此外，首次制造了基于n型PbS的熱電制冷裝置，該裝置在室溫下展示了約36.9 K的顯著制冷溫差。同時(shí)，使用n型PbS材料的單腿裝置的發(fā)電效率達(dá)到約8%，顯示出在將廢熱轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的電能方面的顯著潛力。本研究證明了可持續(xù)的n型PbS作為商業(yè)Bi₂Te₃的可行替代品的可行性，從而擴(kuò)展了熱電技術(shù)的應(yīng)用。

圖文導(dǎo)讀

圖1：基于PbS的熱電材料的高性能和地球豐度，以及熱電制冷和發(fā)電潛力的比較。

圖2：多晶Pb_1+yS_0.6Se_0.4樣品的微觀結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)。

圖3：多晶Pb_1.004S_0.6Se_0.4 + zCu樣品的微觀結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)。

圖4：SPSed樣品和晶體Pb_1.004S_0.6Se_0.4 + 0.001Cu樣品的微觀結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)。

圖5：晶體Pb_1.004S_0.6Se_0.4 + 0.001Cu樣品的器件性能。

總結(jié)展望

本研究通過晶格平整化和間隙摻雜策略，顯著提高了PbS的低溫?zé)犭娦阅埽瑢?shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的室溫ZT值約0.64，以及高達(dá)31.5 μW cm^-1 K^-2的功率因子。基于此，首次制造了基于n型PbS的熱電制冷模塊，在303 K的熱端溫度下獲得了約36.9 K的最大溫差。

此外，使用PbS材料的單腿裝置在474 K的溫差下展示了約8%的發(fā)電效率，表明PbS在將廢熱轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的電能方面具有顯著潛力。這項(xiàng)工作為優(yōu)化PbS的低溫?zé)犭娦阅芴峁┝讼到y(tǒng)的方法，并證明了PbS是商業(yè)Bi₂Te₃的可行替代品，為熱電技術(shù)的可持續(xù)性做出了貢獻(xiàn)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Realizing thermoelectric cooling and power generation in N-type PbS_0.6Se_0.4 via lattice plainification and interstitial doping

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48268-3

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