第一作者：Xinlong Chen

通訊作者：Wang Wan, 李灑, 黃云輝, 王超

通訊單位：同濟(jì)大學(xué)，華中科技大學(xué)

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預(yù)鋰化是一種公認(rèn)的提高電池能量密度的策略。然而，傳統(tǒng)的預(yù)鋰化方法主要致力于補(bǔ)償初始活性鋰損失(ALL )，而忽略了長期循環(huán)過程中的ALL。

本研究提出了一種可持續(xù)的預(yù)鋰化策略，通過使用超薄的Li-Mg-Al合金箔來增強(qiáng)電池的能量密度和壽命。通過增加預(yù)鋰化程度和在陽極中預(yù)存穩(wěn)定的LiC_x，實(shí)現(xiàn)了可持續(xù)的鋰補(bǔ)充，顯著提高了電池的循環(huán)壽命和能量密度。

此外，本研究還揭示了使用純鋰箔進(jìn)行接觸預(yù)鋰化時(shí)的挑戰(zhàn)，如難以薄化至5微米以下，以及在預(yù)鋰化過程中喪失電子通道，導(dǎo)致鋰的利用率低和殘留物多。

通過開發(fā)Li-Mg-Al三元合金箔，顯著改善了機(jī)械性能和脫鋰行為，實(shí)現(xiàn)了高效、均勻的預(yù)鋰化過程，從而顯著提高了電池的能量密度，并使電池壽命延長了三倍。

圖文導(dǎo)讀

圖1：一次性預(yù)鋰化和可持續(xù)預(yù)鋰化方法的比較，包括不同預(yù)鋰化程度和衰減速率下的估算能量密度和循環(huán)性能。

圖2：對96Li2Mg2Al合金進(jìn)行了表征，包括拉伸測試、XRD圖譜、HRTEM圖像、O1s光譜以及5微米厚合金箔的數(shù)碼照片。

圖3：不同鋰（合金）箔的脫鋰比率，以及使用純鋰箔和96Li2Mg2Al箔進(jìn)行石墨預(yù)鋰化的示意圖和照片。

圖4：石墨與96Li2Mg2Al經(jīng)歷不同接觸時(shí)間后的開路電位（OCP）和活性鋰庫存測試，以及Li||Gr電池和LFP||Gr電池的首圈容量-電壓曲線。

圖5：循環(huán)2200次后，Li-Gr電極和96Li2Mg2Al-Gr電極的表面和橫截面SEM圖像，以及不同LFP||PreGr電池循環(huán)后的EIS。

總結(jié)展望

預(yù)鋰化作為一種提高電池性能的策略，長期效果一直存在不確定性。本研究提出的可持續(xù)預(yù)鋰化方法不僅提高了平均能量密度，還改善了電池的循環(huán)壽命。

研究表明，30%的預(yù)鋰化程度可以使循環(huán)壽命增加三倍，并將平均能量密度提高15%。通過調(diào)整預(yù)鋰化程度對于實(shí)現(xiàn)延長的循環(huán)壽命至關(guān)重要。

然而，不當(dāng)?shù)念A(yù)鋰化方法，如使用純鋰金屬或不匹配的N/P比率，可能會導(dǎo)致加速鋰衰減率，從而減少循環(huán)壽命。本研究通過引入含少量Al和Mg的三元96Li2Mg2Al合金進(jìn)行預(yù)鋰化，提高了加工性并保證了預(yù)鋰化過程中離子和電子通道的保持，顯著提高了鋰的利用率。

此外，本研究還有效提高了電池循環(huán)壽命，同時(shí)在1000個(gè)循環(huán)后將LFP的放電比容量從87.8 mAh g^?1提高到116.3 mAh g^?1。本研究的可持續(xù)預(yù)鋰化策略超越了傳統(tǒng)的一次性陽極預(yù)鋰化，突出了全電池設(shè)計(jì)的重要性，并提示重新評估預(yù)鋰化方法的潛在負(fù)面影響，特別是對于可能因使用鋰金屬進(jìn)行接觸預(yù)鋰化而減少循環(huán)壽命的長循環(huán)電池系統(tǒng)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Sustainable Prelithiation Strategy: Enhancing Energy Density and Lifespan with Ultrathin Li-Mg-Al Alloy Foil

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202304097