?第一作者：Linyi Zhao, Tiansheng Wang

通訊作者：李洪森、余桂華、朱玥

通訊單位：青島大學、得克薩斯大學奧斯汀分校、中國海洋大學

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電動汽車的大規模使用迫切需要具有快速充電/放電特性的鋰離子電池。本文展示了一種由混合電子/離子導體材料（Fe/Li_xM，其中M=O，F，S，N）制成的人工電極，該電極通過空間電荷原理實現了快速充電/放電、長期穩定和高能量儲能特性。

特別是，Fe/Li₂O電極能夠在高達50 A g^-1的電流密度下在6秒內充放電至126 mAh g^-1，并且在10 A g^-1的電流密度下顯示出30,000個循環的穩定循環性能，電極材料的質量負載約為2.5 mg cm^-2。

本研究證明了空間電荷存儲機制在推進電化學能量存儲中的關鍵作用，并為設計鋰離子電池高性能負極材料提供了一個非傳統視角。

圖文導讀

圖1：傳統材料的均勻電荷存儲與本文提出的基于空間電荷存儲機制的異質界面電荷存儲機制的對比。

通過鋰熱置換反應成功構建了一系列界面優化的電極材料（Fe/Li_xM，M=O, F, S, N），并通過X射線衍射（XRD）、場發射掃描電子顯微鏡（FESEM）和磁化曲線（M-H curve）等手段對Fe/Li₂O進行了表征。

圖2：Fe/Li₂O電極在不同電流密度下的充放電曲線、倍率性能、循環伏安（CV）曲線和長期循環性能。證明了Fe/Li₂O電極在高電流密度下具有出色的倍率性能和長期循環穩定性。

圖3：通過XPS和HRTEM對Fe/Li₂O電極在不同充放電狀態下的元素價態和組分的空間分布進行了表征，揭示了電極材料在充放電過程中的化學成分和空間分布演變。

圖4：通過磁測量技術對Fe/Li₂O電極的磁性質進行了表征，并提出了在不同充放電狀態下的反應機理模型。

圖5：Fe/Li₂O電極在不同倍率下的鋰存儲機理的依賴性，強調了空間電荷存儲機制在快速充放電環境中的優勢。

圖6：Fe/Li_xM（M=F, S, N）電極在不同電流密度下的充放電曲線和長期循環性能，證明了設計策略和存儲機制的普適性。

總結展望

本研究成功設計了一種基于空間電荷存儲機制的人工電極材料，該材料展現了快速充放電和長期穩定的電化學性能。

通過鋰熱置換反應合成的Fe/Li₂O電極材料，在高電流密度下能夠實現快速充放電，同時保持了高的能量密度和循環穩定性。通過結構、化學和物理表征，驗證了電極材料在低C率下主要基于空間電荷存儲機制，且在高C率下該機制的貢獻接近100%。

研究結果強調了異質界面在電池發展中的重要性，并展示了空間電荷存儲在未來快速充電能量存儲系統中的潛力。此外，通過合成Fe/LiF、Fe/Li₂S和Fe/Li₃N等材料，證明了設計策略和存儲機制的普適性。

文獻信息

標題：A fast-charging/discharging and long-term stable artificial electrode enabled by space charge storage mechanism

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48215-2