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第一作者：Wenbin Li

通訊作者：邱介山、于暢

通訊單位：大連理工大學、北京化工大學

論文速覽

在鉍（Bi）基催化劑上，由CO₂直接轉化為甲酸鹽為利用可再生電力生產重要化學品提供了有潛力的路線。然而，受電化學條件下催化劑結構和狀態不穩定的限制，電還原CO₂為甲酸鹽仍然面臨活性和穩定性之間的權衡，尤其是在高電流密度下。

在文中，作者報道了一種金屬-碳界面調制策略，合成了具有穩定的空間結構、獨特親CO₂和疏水界面的交聯和缺陷碳修飾的Bi納米粒子（Bi-DC）催化劑。在近中性電解液（1 M KHCO₃）中，Bi-DC表現出卓越的電化學還原CO₂為甲酸鹽的能力，其性能可與強堿性體系相媲美。

在0.4 A的膜電極組裝反應器中實現了120 h的穩定電解，甚至在5 A的工業級高電流下也能穩定運行。碳物種促進了活性組分Bi的重構和分散，同時空間限域效應有助于甲酸鹽的形成，并實現了長期穩定的電解。

圖文導讀

圖1：常規鉍催化劑的活性物質降解和CO₂RR動力學示意圖，以及Bi-DC催化劑的結構穩定化示意圖。

圖2：SEM、TEM、HR-TEM展示Bi-DC的形態，以及Bi-DC中C和Bi元素的TEM元素分布。

圖3：Bi-DC、Bi₂O₃ NS和商業Bi的測量。

圖4：Bi-DC、Bi₂O₃ NS和商業Bi在不同電壓下的性能。

圖5：流動池中Bi-DC的性能。

圖6：雙電極MEA電解槽的性能。

總結展望

本研究報道了一種具有獨特的親CO₂和疏水界面的Bi-DC催化劑，其通過特殊的sp²/sp³雜化碳提供了碳導向的空間限域效應和卓越的分子篩選能力，實現了高活性和穩定的電化學還原CO₂為甲酸鹽。Bi-DC催化劑在近中性電解液（1 M KHCO₃）的流動池中達到了-378 mA cm^?2的j_formate，并在MEA中以0.4 A下連續穩定運行120 h，表現出優異的耐久性。

此外，還在25 cm²活性面積的電解池中實現了5 A的電流下的穩定運行，驗證了Bi-DC催化劑電化學還原CO₂為甲酸鹽的大規模應用潛力。本研究為金屬-碳催化劑實現超越活性和穩定性平衡的卓越電催化性能提供了可行途徑。

文獻信息

標題：Beyond Leverage in Activity and Stability toward CO2 Electroreduction to Formate over a Bismuth Catalyst

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c01519

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