第一作者：Mi Gyoung Lee

通訊作者：Edward H. Sargent、Mohamed Eddaoudi

通訊單位：加拿大多倫多大學(xué)、阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)

論文速覽

將二氧化碳（CO₂）轉(zhuǎn)化為合成烴燃料越來(lái)越受到關(guān)注。鑒于將CO₂轉(zhuǎn)化為乙烯的進(jìn)展，Edward H. Sargent院士團(tuán)隊(duì)探索了二聚成1-丁烯的途徑，1-丁烯是一種烯烴，可以作為乙烯長(zhǎng)鏈烷烴的結(jié)構(gòu)單元。本論文探討了將CO₂轉(zhuǎn)化為合成烴類(lèi)燃料的方法，特別是通過(guò)電化學(xué)合成乙烯（C₂H₄）后，進(jìn)一步將其二聚成1-丁烯（1-C₄H₈）。

作者研究了一系列含有雙金屬催化位點(diǎn)的金屬有機(jī)骨架（MOFs），發(fā)現(xiàn)可調(diào)的孔道結(jié)構(gòu)能夠優(yōu)化選擇性，而周期性的孔道通道則增強(qiáng)活性。在將CO₂轉(zhuǎn)化為1-C₄H₈的串聯(lián)系統(tǒng)中，作者發(fā)現(xiàn)了性能最佳的MOF：M′₂(OAc)₄M″(CN)₄ MOF，其1-C₄H₈的產(chǎn)率達(dá)到1.3 mol g_cat^-1 h^-1，C₂H₄的轉(zhuǎn)化率為97%。

基于這些實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，作者預(yù)測(cè)了當(dāng)CO₂直接從空氣捕獲時(shí)，且所需能量由風(fēng)電提供，估計(jì)產(chǎn)率為?2.1 kg-CO₂e/kg-1-C₄H₈。

圖文導(dǎo)讀

圖1：不同金屬組合(M‘₂(OAc)₄M″(CN)₄ MOF上乙烯二聚體的DFT計(jì)算

圖2：M′M″ MOF催化劑的設(shè)計(jì)和表征

圖3：環(huán)境條件下乙烯二聚性能及氣體吸收研究

圖4：串聯(lián)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)eCO₂RR，然后進(jìn)行乙烯二聚反應(yīng)

圖5：1-C₄H₈生產(chǎn)的碳足跡

總結(jié)展望

研究團(tuán)隊(duì)合成了雙金屬H₂:RuNi MOF催化劑，并研究了其將C₂H₄二聚化為1-C₄H₈的活性。通過(guò)串聯(lián)電化學(xué)-熱化學(xué)系統(tǒng)，直接從CO₂在環(huán)境條件下生產(chǎn)1-C₄H₈，取得了顯著的成果。

級(jí)聯(lián)路線(xiàn)代表了生成可再生燃料的戰(zhàn)略途徑，最終實(shí)現(xiàn)了航空業(yè)實(shí)現(xiàn)凈零碳排放的目標(biāo)。本工作為打造零碳運(yùn)行的未來(lái)全球航空業(yè)起到了關(guān)鍵作用。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Bimetallic Metal Sites in Metal?Organic Frameworks Facilitate the Production of 1?Butene from Electrosynthesized Ethylene

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03806