前? 言絕對令人難以置信的是,隨著科學家的不懈努力,未來的隱形眼鏡可能將成為一項革命性的技術。近期,《自然-通訊》雜志刊登了一篇重要論文,由一位2010年諾貝爾物理學獎得主領導的團隊發表。以上成果發題為“Wandering principal optical axes in van der Waals triclinic materials”研究論文。他們發現了兩種類似石墨烯的新材料,具有二維結構,并能夠通過調整光的波長改變光的方向。這一發現意味著這些材料具有獨特的光學特性,可能會對我們的科技世界產生深遠影響。這兩種新材料,二硒化錸(ReSe2)和二硫化錸(ReS2),被發現具有非常獨特的光學特性,其光學軸可以在不同方向移動,甚至對于某些成分可以旋轉超過90度。這為光學操縱提供了全新的可能性,可能在醫學、人工智能和增強現實等多個領域發揮作用。團隊中的Kostya S. Novoselov(康斯坦丁·諾沃肖洛夫)教授對此興奮不已,認為這是一項突破性的發現,具有巨大的潛力。他們正在與阿聯酋的XPANCEO公司合作,旨在開發下一代計算機接口,創造能夠增強人類色彩感知并擴展現實的智能隱形眼鏡。這些材料的應用前景十分廣闊。首先,它們可能成為開發拉曼光譜生化傳感器的關鍵,從而實現更高效、更經濟的早期疾病診斷。其次,將這些材料集成到光子電路中,可能會極大地增強光子電路的功能,為先進的人工智能計算機鋪平道路。XPANCEO公司最近展示了幾款智能隱形眼鏡的原型,包括全息鏡片、集成生物傳感器的鏡片和基于準二維金箔的透明柔性導體。這些創新令人振奮,但智能隱形眼鏡是否能夠實現其宏偉目標,尚待時間驗證。雖然這種未來看起來遙不可及,但我們不應低估科學家們的努力和創造力。就像火箭重復使用、手機連接星鏈衛星、ChatGPT理解人類語言等技術一樣,未來可能會帶來更多不可思議的突破。因此,讓我們期待并解讀這篇論文!!研究背景由于材料科學和納米光子學領域的不斷發展,科學家們對具有各向異性介電性質的材料平臺產生了極大的興趣。這種各向異性的產生源于對稱性的降低,導致了各種非凡的光學效應的出現。其中,主光軸是這些效應的關鍵特征,定義了光與物質的相互作用。然而,在過去的研究中,人們通常假設主光軸是固定不動的。近年來,隨著對材料結構的更深入探索,發現了一些低對稱的晶體結構,如范德瓦爾斯硫化錸和硒化錸,其主光軸在空間波長域中呈現出漫游的現象。這一發現引起了科學家們的極大興趣。在這些低對稱晶體中,主光軸的漫游給光的傳播方向帶來了波長可切換的特性,這為其波導模式的應用提供了新的可能性。然而,對于這種漫游主光軸現象的物理起源還存在許多未解之謎。為了解決這一問題,英國曼徹斯特大學國家石墨烯研究院Kostya S. Novoselov教授等人采用了多激子現象學模型和從頭計算的方法,成功解釋了漫游主光軸的形成機制。特別是,由于晶體結構的特殊性質,這些晶體的介電張量的主光軸在波長變化時會發生漫游。這一發現對于理解這類低對稱范德瓦爾斯晶體的光學性質具有重要意義。除了理論研究,科學家們還通過近場納米成像等實驗手段驗證了這一現象,并揭示了這些晶體在光與物質相互作用方面的高波長靈敏度。這為利用這些材料進行先進的光路由提供了新的思路。可以看到,研究人員在理論和實驗方面取得了重要進展,為探索和利用低對稱范德瓦爾斯晶體的各向異性現象和納米光子學應用提供了新的平臺和可能性。圖文導讀為了研究ReS2和ReSe2的光學性質,研究人員進行了一系列實驗,這兩種材料具有最低對稱的三斜晶體結構。如圖1a–c所示,這些實驗表明這兩種材料在非共線激子的影響下表現出高線性和非線性光學各向異性。值得注意的是,激子的極化之間的角度約為70°,而不是預期的90°,這是由于1?T結構的Peierls畸變引起的。該畸變導致了主光軸的漫游,從而產生了非平凡的光學響應,例如非正交的自混合極化子。圖1展示了ReS2和ReSe2的晶體結構,其中a和b分別沿c軸和a軸的方向。圖1c呈現了晶胞的三維視圖,其中α、β和γ是三斜晶體的晶體學角度。在圖1d和e中,通過示意圖展示了介電張量的埃爾米特部分和反埃爾米特部分的漫游主光軸。這兩個部分分別負責極化和損耗,根據Onsager定理,介電張量是對稱的。然而,值得注意的是,埃爾米特和反埃爾米特張量的對角化基底可能隨波長變化,導致波長分散的主光學軸。這種現象解釋了早期研究中對ReS2光學性質的觀察。圖1. 三斜晶體中波長色散主光軸的概念圖圖2展示了這項研究的關鍵內容。首先,通過制備ReS2和ReSe2樣品(圖2a、b),并測量了圍繞激子共振的偏振透射率(圖2c),作者展示了主光學軸隨著激子共振而改變的現象。為了捕捉其波長依賴性,圖2d-e展示了ReS2的偏振光譜,同時附錄注釋2展示了ReSe2的光譜。實驗結果表明,在某些偏振下,激子光譜的谷消失,揭示了激子的取向。此外,圖2e和附錄注釋2展示了漫游的主光學軸,即主光學軸隨著波長的變化而漂移。對于ReS2而言,主光學軸在550和650?nm處相對于b軸的傾斜分別為3°和2°,與其他實驗結果吻合。拉曼光譜的研究進一步驗證了主光學軸漫游的影響。通過現象學的雙激子模型,作者成功地描述了ReS2和ReSe2主光學軸行為,實驗結果與模型的一致性證實了激子在這一現象中的重要性。圖2. 三斜ReS2 中游離(波長色散)主光軸的觀測結果在圖3中展示ReS2和ReSe2主光學軸的漫游效應對光的有效操縱。首先圖3a展示了在透射模式下使用散射掃描近場光學顯微鏡(s-SNOM)的實驗配置。為了消除邊緣效應對近場圖像的影響,他們在ReSe2樣品內創建了一個圓形孔。通過s-SNOM測量,在不同波長下,作者觀察到了波導模式的橢圓形光傳播(圖3b-d)。這些橢圓隨著波長的變化而旋轉,表明主光學軸的漫游性質。圖3e-g顯示了主軸相對于入射偏振方向的角度依賴關系,進一步驗證了主光學軸隨波長變化而改變的現象。這些觀察結果表明,漫游主光學軸為在光學中實現波長可切換的光學提供了新的可能性,無需額外的結構和工程設計。圖3. 三斜ReSe2 中游離(波長色散)主光軸的實空間納米成像圖4展示了這些計算的關鍵結果。首先圖4a和g顯示了介電張量的厄米部分和斜厄米部分,這些張量元素是非零的,而且張量在正交基上不可對角化。作者進一步將這些部分進行了分解并分別對角化,得到了對角化后的張量(圖4b和d),這些對角化的基底與主光學軸重合。圖4c-f和i-l展示了在這些對角化張量中主光學軸的變化情況,結果與實驗發現(見圖2)一致,進一步驗證了ReS2和ReSe2中主光學軸的波長漫游效應。此外,介電張量主光學軸的非直接方向還導致了與全局z軸的傾斜等頻表面,這可能引發一系列有趣的傳輸現象。總的來說,這些計算結果為我們更深入地理解ReS2和ReSe2的光學性能提供了重要的見解,為光學工程提供了更大的靈活性和潛力。圖4. 塊狀ReS2 介電張量的第一原理計算結論與展望本文揭示了三斜vdW材料中漫游主光學軸的存在并闡明了其對光學性質的影響。這一發現啟示了我們對材料光學特性的理解必須考慮到晶體結構的對稱性,而不僅僅局限于介電張量的數值。此外,漫游主光學軸為納米光子學和元器件設計提供了全新的自由度,為開發波長可調的超材料、超表面和波導等提供了重要的理論和實驗基礎。這一研究為探索更多具有低對稱性結構的材料的光學性質開辟了新的方向,有望推動納米光子學和材料科學領域的發展。文獻信息Ermolaev, G.A., Voronin, K.V., Toksumakov, A.N. et al. Wandering principal optical axes in van der Waals triclinic materials. Nat Commun 15, 1552 (2024).