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第一作者：Mengxin Shen, Liyao Ji

通訊作者：王曉君，朱嘉

通訊單位：南京大學

論文速覽

碳酸氫鹽電解槽（Bicarbonate Electrolyzers, BCEs）通過整合上游碳捕獲和下游電化學利用，為降低CO₂還原的能源成本提供了一種有前途的方法。本研究提出了一種層級化設計策略，通過分子級和系統級的創新結合，解決了傳統碳酸氫鹽電解槽（BCEs）中催化劑表面活化CO₂不足的問題。

在分子尺度上，作者引入了單原子催化劑CoPc@CNT，該催化劑展現出強大的CO₂吸附能力，有效防止了CO₂的解吸。在系統上，作者采用了陰極電解液交叉流動策略，進一步提升了CO₂的質量傳輸。該策略使得BCEs在50-300 mA cm^-2的電流密度下實現了超過96.2%的法拉第效率（FE），并顯著降低了整體能耗，與常規BCEs和CO₂氣體供料電解器相比，能耗分別降低了36.0%和35.3%。

?圖文導讀

圖1：層級設計提供足夠的活性CO₂，在BCEs中將CO₂高效電解為CO

圖2：CoPc@CNT在低CO₂濃度環境中表現出優異的催化性能

圖3：CoPc@CNT催化劑在傳統BCE設備中的性能

圖4：層級設計的BCEs中消除催化劑表面CO₂消耗層的交叉流策略及CoPc@CNT催化劑的CO₂RR性能

圖5：層級設計的BCEs在實際工業應用中的演示

總結展望

本研究成功實現了在50-300 mA cm^-2的電流密度范圍內，通過層級化設計策略，將碳酸氫鹽高效電解為CO，法拉第效率（FE）高達96.2%。這歸功于單原子分散的CoPc@CNT催化劑和電解液交叉流動的協同作用，它們共同增強了與CO₂的結合能互動，并促進了CO₂的質量傳輸，確保了足夠的活化CO₂用于電化學還原。

基于創記錄的FE，層級設計的BCEs在集成的CO₂捕獲和轉換系統中提供了顯著的優勢，包括降低能耗。因此，BCEs在實際應用中高效捕獲和轉換廢氣為有價值產品的具體進展。

文獻信息

標題：Hierarchical design enables sufficient activated CO2 for efficient electrolysis of bicarbonate to CO

期刊：Joule

DOI：10.1016/j.joule.2024.04.006

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