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第一作者：Wenbin Li

通訊作者：邱介山、于暢

通訊單位：大連理工大學、北京化工大學

論文速覽

在鉍（Bi）基催化劑上，由CO₂直接轉化為甲酸鹽為利用可再生電力生產(chǎn)重要化學品提供了有潛力的路線。然而，受電化學條件下催化劑結構和狀態(tài)不穩(wěn)定的限制，電還原CO₂為甲酸鹽仍然面臨活性和穩(wěn)定性之間的權衡，尤其是在高電流密度下。

在文中，作者報道了一種金屬-碳界面調(diào)制策略，合成了具有穩(wěn)定的空間結構、獨特親CO₂和疏水界面的交聯(lián)和缺陷碳修飾的Bi納米粒子（Bi-DC）催化劑。在近中性電解液（1 M KHCO₃）中，Bi-DC表現(xiàn)出卓越的電化學還原CO₂為甲酸鹽的能力，其性能可與強堿性體系相媲美。

在0.4 A的膜電極組裝反應器中實現(xiàn)了120 h的穩(wěn)定電解，甚至在5 A的工業(yè)級高電流下也能穩(wěn)定運行。碳物種促進了活性組分Bi的重構和分散，同時空間限域效應有助于甲酸鹽的形成，并實現(xiàn)了長期穩(wěn)定的電解。

圖文導讀

圖1：常規(guī)鉍催化劑的活性物質(zhì)降解和CO₂RR動力學示意圖，以及Bi-DC催化劑的結構穩(wěn)定化示意圖。

圖2：SEM、TEM、HR-TEM展示Bi-DC的形態(tài)，以及Bi-DC中C和Bi元素的TEM元素分布。

圖3：Bi-DC、Bi₂O₃ NS和商業(yè)Bi的測量。

圖4：Bi-DC、Bi₂O₃ NS和商業(yè)Bi在不同電壓下的性能。

圖5：流動池中Bi-DC的性能。

圖6：雙電極MEA電解槽的性能。

總結展望

本研究報道了一種具有獨特的親CO₂和疏水界面的Bi-DC催化劑，其通過特殊的sp²/sp³雜化碳提供了碳導向的空間限域效應和卓越的分子篩選能力，實現(xiàn)了高活性和穩(wěn)定的電化學還原CO₂為甲酸鹽。Bi-DC催化劑在近中性電解液（1 M KHCO₃）的流動池中達到了-378 mA cm^?2的j_formate，并在MEA中以0.4 A下連續(xù)穩(wěn)定運行120 h，表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性。

此外，還在25 cm²活性面積的電解池中實現(xiàn)了5 A的電流下的穩(wěn)定運行，驗證了Bi-DC催化劑電化學還原CO₂為甲酸鹽的大規(guī)模應用潛力。本研究為金屬-碳催化劑實現(xiàn)超越活性和穩(wěn)定性平衡的卓越電催化性能提供了可行途徑。

文獻信息

標題：Beyond Leverage in Activity and Stability toward CO2 Electroreduction to Formate over a Bismuth Catalyst

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c01519

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/12/d75d878528/

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