第一作者：Mi Gyoung Lee

通訊作者：Edward H. Sargent、Mohamed Eddaoudi

通訊單位：加拿大多倫多大學、阿卜杜拉國王科技大學

論文速覽

將二氧化碳（CO₂）轉化為合成烴燃料越來越受到關注。鑒于將CO₂轉化為乙烯的進展，Edward H. Sargent院士團隊探索了二聚成1-丁烯的途徑，1-丁烯是一種烯烴，可以作為乙烯長鏈烷烴的結構單元。本論文探討了將CO₂轉化為合成烴類燃料的方法，特別是通過電化學合成乙烯（C₂H₄）后，進一步將其二聚成1-丁烯（1-C₄H₈）。

作者研究了一系列含有雙金屬催化位點的金屬有機骨架（MOFs），發現可調的孔道結構能夠優化選擇性，而周期性的孔道通道則增強活性。在將CO₂轉化為1-C₄H₈的串聯系統中，作者發現了性能最佳的MOF：M′₂(OAc)₄M″(CN)₄ MOF，其1-C₄H₈的產率達到1.3 mol g_cat^-1 h^-1，C₂H₄的轉化率為97%。

基于這些實驗數據，作者預測了當CO₂直接從空氣捕獲時，且所需能量由風電提供，估計產率為?2.1 kg-CO₂e/kg-1-C₄H₈。

圖文導讀

圖1：不同金屬組合(M‘₂(OAc)₄M″(CN)₄ MOF上乙烯二聚體的DFT計算

圖2：M′M″ MOF催化劑的設計和表征

圖3：環境條件下乙烯二聚性能及氣體吸收研究

圖4：串聯系統實現eCO₂RR，然后進行乙烯二聚反應

圖5：1-C₄H₈生產的碳足跡

總結展望

研究團隊合成了雙金屬H₂:RuNi MOF催化劑，并研究了其將C₂H₄二聚化為1-C₄H₈的活性。通過串聯電化學-熱化學系統，直接從CO₂在環境條件下生產1-C₄H₈，取得了顯著的成果。

級聯路線代表了生成可再生燃料的戰略途徑，最終實現了航空業實現凈零碳排放的目標。本工作為打造零碳運行的未來全球航空業起到了關鍵作用。

文獻信息

標題：Bimetallic Metal Sites in Metal?Organic Frameworks Facilitate the Production of 1?Butene from Electrosynthesized Ethylene

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03806