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第一作者：Rong-Ran Liang，Zongsu Han

通訊作者：周宏才，Kun-Yu Wang

通訊單位：德克薩斯A&M大學

論文速覽

在催化領域，構建具有原子精度的穩健多相催化劑是一項長期追求的目標，因為這對于控制化學反應具有基本的重要意義。

本研究成功合成了一種名為PCN-300的單晶吡吡唑金屬-有機框架（MOF），該材料具有層狀結構，包含兩種不同的銅中心和一個在堆疊時形成的一維（1D）開放通道。PCN-300在1至14的寬pH值范圍內的水溶液中展現出卓越的穩定性。與通過氫鍵組裝的單體對應物相比，PCN-300的穩定性更為突出，這強調了Cu-吡吡唑配位鍵在框架穩定性中的作用。

PCN-300在交叉脫氫偶聯反應中表現出優異的催化活性，無需“必需”的鄰位導向基團即可形成C?O鍵（產率高達96%），超越了均相Cu-卟吩催化劑。此外，PCN-300還展現了卓越的可回收性和與各種酚類底物的兼容性。

對照實驗揭示了PCN-300中Cu-卟吩中心和框架之間的協同作用，計算揭示了反應的自由基路徑。該研究突出了穩健吡吡唑MOFs在直接激活C?H鍵和催化具有挑戰性的化學反應方面的潛力，且以環保的方式進行。

圖文導讀

圖1：不同條件下合成PCN-300和復合-TPPP的示意圖，以及它們的相應單晶結構和拓撲結構。

圖2：(a) PCN-300和(b) 復合-TPPP的堆積結構和拓撲的示意圖。

圖3：(a) PCN-300和(b) 復合-TPPP的高分辨率透射電子顯微鏡（TEM）圖像。

圖4：(a) PCN-300催化的CDC反應的反應動力學。(b) PCN-300催化劑百分比與反應轉化率和產率的關系。(c) 不同催化劑的催化性能。(d) PCN-300作為多相催化劑的循環性能。

圖5：CDC反應的吉布斯自由能圖和提出的多相催化反應路徑。

總結展望

本研究中的PCN-300因其在水溶液中pH值1至14的寬范圍內的卓越穩定性，以及在交叉脫氫偶聯反應中的高效催化活性（產率高達96%），展現了其作為多相催化劑的巨大潛力。PCN-300不僅在產率和選擇性方面超越了均相Cu-卟吩催化劑，還表現出良好的可回收性和與各種酚類底物的廣泛兼容性。

對照實驗和計算結果揭示了PCN-300中Cu-卟吩中心和框架之間的協同作用，以及反應的自由基路徑。這些發現不僅證實了穩定的吡吡唑基MOFs在催化具有挑戰性的有機轉化中的功效，也展示了MOF框架與活性位點之間的協同效應對于高效催化的重要性。

文獻信息

標題：A Robust Pyrazolate Metal?Organic Framework for Efficient Catalysis of Dehydrogenative C?O Cross Coupling Reaction

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03038

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