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第一作者：Eunryeol Lee,a Dae-Hyung Lee

通訊作者：Dong-Hwa Seo, Jinhyuk Lee

通訊單位：韓國蔚山科學(xué)技術(shù)院，加拿大麥吉爾大學(xué)

論文速覽

隨著全球電動汽車和大規(guī)模能量存儲系統(tǒng)的轉(zhuǎn)型，對鋰離子電池（LIBs）的需求日益增長，迫切需要尋找成本效益高且資源豐富的替代品來替代現(xiàn)有的基于鈷/鎳的陰極材料（例如LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂）。錳基無序巖鹽（Mn-DRXs）因其低成本和高能量密度（每活性物質(zhì)＞900 W h kg_-AM^-1）被視為有前景的候選材料。

本研究通過從材料固有屬性到電極微觀結(jié)構(gòu)的全面研究，解決了Mn-DRXs在活性物質(zhì)集中的電極中遇到的挑戰(zhàn)。研究發(fā)現(xiàn)，Mn-DRXs在活性物質(zhì)集中的電極中的失效源于其極低的電導(dǎo)率（10^-10–10^-8 S cm^-1）以及電極體積變化導(dǎo)致的電導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)崩潰。

通過電導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)工程和增強電極機械性能，研究者們展示了幾乎全部活性物質(zhì)的Mn-DRX陰極（~96 wt%_-AM），并實現(xiàn)了至今為止報道的最高應(yīng)用級能量密度（~1050 W h kg_-cathode^–1 ）。此外，本研究還揭示了錳含量在Mn-DRXs^,電導(dǎo)率和體積變化中的權(quán)衡作用，為無鈷/鎳LIBs技術(shù)提升提供了材料設(shè)計指導(dǎo)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Mn-DRX陰極材料的晶體結(jié)構(gòu)示意圖、所需質(zhì)量能量密度與活性物質(zhì)含量的關(guān)系、XRD圖譜和掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。

圖2：不同電極組成下LMOF和LMTO的電壓曲線、容量保持和Nyquist圖，以及LMOF和LMTO的電導(dǎo)率測試結(jié)果。

圖3：LMOF/CB/PVDF電極在循環(huán)前后的微觀結(jié)構(gòu)，包括SEM-EDS和SEM元素分布。

圖4：使用MWCNT和PVDF制備的90:5:5電極的EDS和SEM元素分布，以及不同活性物質(zhì)含量下LMOF、LMTO和LLF的電壓曲線和容量保持。

圖5：Mn-DRXs的電導(dǎo)率和體積變化，包括Li⁺–Mn³⁺–Ti⁴⁺–O^2-和Li⁺–Mn³⁺–Nb⁵⁺–O^2-的電導(dǎo)率與Li過量水平的關(guān)系、Mn位點的滲透概率和平均滲透Mn含量，以及不同Mn含量下Mn-DRX陰極的首次充電體積變化。

總結(jié)展望

具有近全活性物質(zhì)含量（＞95 wt%_-AM）的Mn-DRX陰極，是對以往文獻(xiàn)中70-80 wt%_-AM范圍的重要進(jìn)步，實現(xiàn)了迄今為止報道的最高應(yīng)用級能量密度。

通過深入理解活性物質(zhì)集中的Mn-DRX陰極中的失效機制，研究者們能夠解決包括材料固有屬性和電極微觀結(jié)構(gòu)問題。Mn-DRX陰極在活性物質(zhì)集中時的失效可以歸因于其極低的固有電導(dǎo)率和電化學(xué)疲勞現(xiàn)象，如電極內(nèi)的孔隙增長和裂紋擴展。

這些挑戰(zhàn)來自于Mn-DRXs的大量體積變化和粉碎的形態(tài)，最終導(dǎo)致電極內(nèi)電導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)的崩潰，從而限制了它們的電化學(xué)性能。通過使用多功能碳和粘合劑建立強大的電導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)，研究者們實現(xiàn)了幾乎全部活性物質(zhì)的Mn-DRX陰極，并提高了能量密度至約~1050 W h kg_-cathode^-1。

此外，研究發(fā)現(xiàn)增加Mn-DRXs中的Mn含量可以提高電導(dǎo)率，但同時也加劇了循環(huán)過程中的體積變化。這種權(quán)衡強調(diào)了通過補充電極級工程解決高活性物質(zhì)集中的Mn-DRX陰極中的復(fù)雜電-化學(xué)-機械失效的重要性，而不僅僅依賴于Mn-DRXs的成分工程。

總體而言，這項研究工作將Mn-DRX研究推進(jìn)到更高的技術(shù)準(zhǔn)備水平，為開發(fā)高能量、近乎全活性物質(zhì)的無鈷/鎳鋰離子陰極鋪平了道路。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Nearly all-active-material cathodes free of nickel and cobalt for Li-ion batteries

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/d4ee00551a

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/13/eaa6107475/

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