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第一作者：Zhaoguo Liu

通訊作者：周豪慎、郭少華

通訊單位：南京大學

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錳基層狀氧化物因其低毒性和高比容量而目前作為鈉離子電池陰極材料備受關(guān)注。然而，由于Jahn-Teller畸變和復雜的相變導致的緩慢的固有Na⁺遷移和較差的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，限制了它們的實際應用。

本研究提出了一種高熵策略，用于增強鈉離子電池陰極材料在高電壓下的容量和循環(huán)穩(wěn)定性。其設計的P2-Na_0.67Mn_0.6Cu_0.08Ni_0.09Fe_0.18Ti_0.05O₂材料在深度脫鈉狀態(tài)下展現(xiàn)出158.1 mA h g^-1的充電容量，初始庫侖效率高達98.2%。電荷補償歸因于陽離子和陰離子氧化還原反應的共同作用。此外，這一策略有效地穩(wěn)定了晶體結(jié)構(gòu)，導致晶格參數(shù)的輕微變化。這一成果對于開發(fā)低成本、高能量密度的鈉離子電池陰極材料具有重要意義。

圖文導讀

圖1：MCNFT的結(jié)構(gòu)表征。

圖2：MCNFT和NMO的電化學特性。

圖3：MCNFT的電化學性能。

圖4：MCNFT的充電補償機制。

圖5：MCNFT的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

總結(jié)展望

本研究成功設計并合成了一種新型的高熵P2相陰極材料MCNFT，用于提升鈉離子電池在深度脫鈉狀態(tài)下的穩(wěn)定性。該材料實現(xiàn)了0.61 Na的提取，并展現(xiàn)出優(yōu)異的可逆性，得益于激活的晶格氧氧化還原反應和促進的Na⁺遷移。

結(jié)果表明，MCNFT在4.5 V充電時的充電容量從92.8 mA h g^-1提升至158.1 mA h g^-1，初始庫侖效率從57.7%提高至98.2%。原位XRD結(jié)果表明，高熵策略在高脫鈉狀態(tài)下穩(wěn)定了晶體結(jié)構(gòu)。

理論密度泛函理論(DFT)計算與實驗結(jié)果一致，證實了高熵策略在增強Na⁺遷移和提高陰極在高脫鈉狀態(tài)下穩(wěn)定性方面的有效性。這項研究為開發(fā)高能量密度和成本效益的鈉離子電池實用陰極材料提供了參考。

文獻信息

標題：Achieving a Deeply Desodiated Stabilized Cathode Material by the High Entropy Strategy for Sodium-ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202405620

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/13/ec3dc883c1/

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