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?北大/復旦JACS: Au調控Pt的d帶中心，促進α-烯烴選擇性裂解制乙炔和氫

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?北大/復旦JACS: Au調控Pt的d帶中心，促進α-烯烴選擇性裂解制乙炔和氫
在煤液化過程中產生了大量的混合α-烯烴，這些混合α-烯烴可以被充分利用來制備乙炔。然而，分離這些烯烴，特別是C2到C4的α-烯烴，由于它們的沸點不同，需要昂貴和復雜的低溫技術。與非催化工業乙炔生產方法相比，混合α-烯烴催化轉化為乙炔可以大大降低反應溫度，從而降低能耗。
然而，理解α-烯烴轉化的反應機理和C-C鍵的選擇性切割仍是一個巨大挑戰。鈀(Pd)被廣泛用作化學合成中C-C和C-H鍵斷裂的催化劑。根據d帶中心理論，預計降低Pd的d帶中心會抑制分子的吸附。由于Au具有遠離費米能級的d帶中心，根據理論計算，它與Pd的合金化可以降低Pd能帶中心，從而促進表面生成的乙炔的解吸。
?北大/復旦JACS: Au調控Pt的d帶中心，促進α-烯烴選擇性裂解制乙炔和氫
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基于此，北京大學吳凱、周雄和復旦大學劉智攀等通過實驗和理論計算研究乙烯、丙烯和1-丁烯在Pd(100)上的熱解，隨后將Au沉積在Pd(100)表面形成AuPd表面合金，并研究其能帶結構的變化以及表面產生的乙炔的解吸。
實驗結果表明，在Pd(100)表面，乙烯可以通過脫氫直接轉化為乙炔；相比之下，丙烯和1-丁烯轉化為乙炔需要脫氫和隨后的C-C鍵斷裂。由于四重中空位點能夠切斷α-烯烴中的末端雙鍵，C2~C4 α-烯烴能夠高選擇性熱裂解生成表面乙炔。值得注意的是，生成的乙炔傾向于停留在Pd(100)表面而不發生解吸，這對α-烯烴轉化為乙炔反應來說是一個巨大挑戰。
?北大/復旦JACS: Au調控Pt的d帶中心，促進α-烯烴選擇性裂解制乙炔和氫
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為了提高表面對乙炔的解吸能力，研究人員將Au引入Pd(100)表面，其中Au原子部分替代了最上層的Pd原子，表面仍然保持(100)面結構。與Pd(100)相比，AuPd表面合金發生Au-Pd相互作用，d電子從Pd部分轉移到Au，這導致Pd的d帶中心下移，削弱了乙炔分子在AuPd合金表面的吸附。此外，實驗觀察到的乙炔的解吸溫度實際上比理論解吸溫度要高，并且隨著α-烯烴的不同而變化。這是因為Au的取代也降低了α-烯烴的吸附活化能，從而提高了乙炔生成所需的溫度。
綜上，該項研究強調了利用PdAu催化劑從α-烯烴中生產乙炔的潛力，這種方法可以顯著降低反應溫度，并且它可以直接轉化FTS工藝生成的混合α-烯烴，從而帶來高的催化效率和經濟效益。
Selective cleavage of α-olefins to produce acetylene and hydrogen. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c03524

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