第一作者：Yueyang Wang

通訊作者：孫曉明、趙逸

通訊單位：北京化工大學

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基于碘氧化還原化學轉化的水系鋅-碘（Zn-I₂）電池，因為嚴重的多碘化物穿梭和緩慢的氧化還原動力學，而影響了電池壽命和倍率性能。

本論文提出了一種基于單原子Fe-N-C催化劑的高比表面積碳（HC@FeNC）作為核殼結構陰極材料的超穩定鋅-碘（Zn-I₂）電池。

這種材料顯著加速了I^?/I₃^?/I⁰的轉換過程，并通過Fe-N₄位點與多碘化物之間的強化學-物理相互作用，有效抑制了多碘化物的穿梭效應，從而顯著提高了庫侖效率。

結果表明，HC@FeNC陰極使水系Zn-I₂電池實現出色的容量、卓越的倍率性能和超過60,000個循環的超長壽命。更重要的是，實用的253 Wh kg^?1軟包電池在100個循環后顯示出84%的良好容量保持率，突顯了Zn-I₂電池在商業中的潛力。

圖文導讀

圖1：HC@FeNC材料的結構表征。

圖2：基于HC@FeNC、HC@NC和HC陰極組裝的Zn-I₂電池的電化學性能。

圖3：HC@FeNC和HC@NC陰極的動力學性能。

圖4：HC@FeNC陰極的反應機理。

圖5：基于HC@FeNC陰極的水系Zn-I₂電池的性能。

總結展望

本文研究的HC@FeNC陰極材料為Zn-I₂電池提供了460 mAh g^?1的高容量和超過60,000個循環的卓越壽命。通過Fe單原子和多孔結構的結合，不僅促進了碘物種的物理化學限制和轉換，還抑制了多碘化物的穿梭效應。

原位/非原位表征和DFT計算揭示了I^?/I₃^?/I⁰反應的復雜氧化還原機制，其中單原子Fe-N₄位點顯著降低了碘轉換化學中決定速率步驟的吉布斯自由能，促進了I^? → I⁰的徹底轉化。

本研究為促進催化轉換型宿主提供了一種新方法，并展示了將單原子催化劑與多孔結構相結合用于水系電池的巨大潛力。

文獻信息

標題：Ultra-stable Electrolytic Zn-I₂ Batteries Based on Nanocarbon Wrapped by Highly Efficient Single-Atom Fe-NC Iodine Catalysts

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404093