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鈉離子電池（SIBs）由于其豐富的元素資源，被認為是一種有前途的電化學存儲技術。在SIBs的正極材料中，層狀過渡金屬氧化物（LTMOs）因其密集的結構和高氧化還原電位而被廣泛研究。其中，P2結構（空間群P63/mmc）因其快速的Na⁺傳輸特性而受到關注。

在此，博伊西州立大學熊暉，加州大學Shyue Ping Ong，橡樹嶺國家實驗室Naresh C. Osti等人詳細探討了P2型正極材料Na_0.67?xLiyNi_0.33?zMn_0.67+zO₂（PNNMO）在鈉離子電池中的電化學性能，特別是層間陽離子的有序性對鈉離子傳輸特性的影響。

作者通過中子/X射線衍射和密度泛函理論（DFT）計算發現鋰摻雜（如Na_2/3Li_0.05Ni_1/3Mn_2/3O₂，簡稱LFN5）可以促進ABC型層間鎳/錳有序排列，同時不破壞鈉離子/空位有序性，并創造出低能量的鋰-錳配位擴散通道。此外，通過準彈性中子散射（QENS）揭示了鈉離子在LFN5中的擴散性比PNNMO提高了整整一個數量級，從而在高電流下提高了其容量。

圖1. P2型結構中過渡金屬（TM）層的蜂窩狀有序排列

總之，該工作通過精確控制P2型Na_0.67?xLi_y Ni_0.33?zMn_0.67+zO₂材料中層間陽離子的有序性，可以顯著影響鈉離子的擴散動力學和電池的電化學性能。研究發現，鋰摻雜（如LFN5樣品）能夠在不破壞鈉離子/空位有序性的前提下，促進形成ABCABC型層間過渡金屬（Ni/Mn）有序排列，從而創造出低能量的鋰-錳配位擴散通道。這種結構上的優化導致了鈉離子擴散性的顯著提升，尤其是在高電流密度下，其提高了材料的比容量和倍率性能。

基于此，通過調節層間陽離子的有序性，可以作為一種有效的策略來優化P2型正極材料的性能。因此，該工作為開發高功率鈉離子電池提供了新的視角和方法。

圖2. 準彈性中子散射（QENS）和電化學測試結果

Influence of Interlayer Cation Ordering on Na Transport in P2-Type Na0.67–xLiy Ni0.33–zMn0.67+zO2 for Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c00869

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三單位聯合JACS：鈉電中P2型正極材料層間陽離子有序性對鈉傳輸的影響

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三單位聯合JACS：鈉電中P2型正極材料層間陽離子有序性對鈉傳輸的影響

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