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第一作者：Zhitong Wang

通訊作者：田新龍、鄧培林?

通訊單位：海南大學

論文速覽

在電催化CO₂還原反應（CO₂RR）中，具有氧化態的金屬催化劑通常表現出比其金屬對應物更有利的催化活性和選擇性。然而，氧化金屬位點在還原電位下的持久性具有挑戰性，因為向金屬態的過渡不可避免地導致催化降解。

在文中，作者對CO₂RR中氧化態穩定性的研究進展進行了全面總結，從基本概念出發，強調了氧化態穩定性的重要性，同時揭示了動態的氧化態在產品分布中的相關性。

然后，作者詳細解釋了各種氧化態保護策略的作用機制，并討論了原位檢測技術。最后，作者討論了與氧化態保護研究相關的當前和未來挑戰，確定了機制理解、技術升級和工業平臺的創新機會，以實現CO₂RR的商業化。

?圖文導讀

圖1：金屬催化劑在CO₂RR中的優勢還原產物以及氧化態對催化劑性能的影響。

圖2：原位X射線吸收光譜（XAS）監測Zn₂P₂O₇和ZnO在CO₂RR中的價態變化，以及對CO選擇性的影響。

圖3：Cu基材料在CO₂RR中的價態依賴性產物，以及不同價態對C₂₊產物選擇性的影響。

圖4 ：In₂O₃@C催化劑在CO₂RR中的結構演變，以及BiCuSeO超晶格陣列結構中電子傳導的作用。

圖5：?原位拉曼光譜揭示Cu-CeO₂中Ce⁴⁺到Ce³⁺的轉變，以及對Cu²⁺位點穩定性的影響。

圖6：晶界引起的應變和異質原子摻雜來維持Cu⁺位點穩定性的機制。

圖7：有限元模擬展示Cu₂O納米腔體中反應中間體的分布，以及對氧化態位點穩定性的影響。

圖8：化學氧化和脈沖電位策略實現催化劑的再氧化生成，以及對CO₂RR產物分布的調控。

總結展望

本論文的亮點在于系統總結了氧化態穩定化策略在CO₂RR中的應用，并探討了氧化態變化對催化性能的影響。通過各種原位表征技術，研究人員能夠實時監測催化劑在反應過程中的氧化態變化，為設計高活性、高選擇性的CO₂RR催化劑提供了重要的指導。

此外，通過氧化態保護策略，可以顯著提高催化劑在CO₂RR中的穩定性和產物選擇性。未來的研究需要進一步解決氧化態穩定化策略在實際應用中的挑戰，如與工業條件下的兼容性，以及在惡劣條件下的長期穩定性等，從而為實現CO₂的可持續轉化和清潔能源技術的發展提供有力的科學支撐。

文獻信息

標題：Stabilizing the oxidation state of catalysts for effective electrochemical carbon dioxide conversion

期刊：Chem. Soc. Rev.

DOI：10.1039/d3cs00887h

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