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第一作者：Yan Li

通訊作者：施劍林，陳立松，魏新發

通訊單位：中科院上海硅酸鹽研究所、華東師范大學、中國科學院青島生物能源與過程研究所、

論文速覽

在水分解中用熱力學有利的甘油氧化反應(GOR)代替析氧反應提供了一種有希望的方法來生產除氫氣之外的高價值化學品，然而，該方法的缺點是最受歡迎和增值的C₃產品的選擇性特別低，并且GOR的電流密度仍然不令人滿意。

本論文研究了一種新型蜂窩狀PtAu合金催化劑，用于高效電催化甘油氧化升級為C₃化學品，并與氫氣生產耦合。

研究發現，由于Pt和Au的合金效應，該催化劑在0.4 V vs RHE的低電位下即可提供30 mA cm^-2的電流密度，并且在1.6 V vs RHE下實現了高達921.5 mA cm^-2的電流密度，同時保持了62%的C₃產品選擇性。實驗和理論研究表明，Au和Pt在原子水平上的合金化顯著促進了電極表面OH^–物種的吸附，降低了甘油氧化反應的能壘。

同時，甘油的吸附構型在決定產品類型中起著關鍵作用，優化后的構型避免了C-C鍵斷裂產生C₂和C₁化學品（尤其是有毒的CO），從而將甘油電氧化產品升級為C₃產品。本研究為將甘油轉化為C₃化學品提供了一種高性能的hp-PtAu/NF合金電催化劑，并為提高性能提供了機理見解，為從甘油氧化中同時電催化生產H₂和附加值C₃化學品提供了一條節能且有前景的途徑。

?圖文導讀

圖1：PtAu合金的成功合成及其形貌特征。

圖2：hp-PtAu/NF電極在不同條件下的LSV曲線、不同催化劑的LSV曲線、hp-PtAu/NF在不同電位下的甘油轉化率和C₃選擇性、不同電位下Pt/NF、hp-PtAu/NF和Au/NF催化劑的甘油轉化率和C₃選擇性比較、hp-PtAu/NF在不同電位下的電化學原位FTIR譜圖、電催化甘油氧化生成C₃化學品的反應途徑。

圖3：hp-PtAu/NF、Au/NF和Pt/NF在含甘油的1 M KOH溶液中的Bode圖、在GOR過程中的R_ct值擬合、不同KOH濃度下的性能、不同甘油濃度下的性能。

圖4：hp-PtAu/NF和Pt/NF在不同電位下的電化學原位拉曼光譜、PtAu合金和純Pt電極上的OH*的吉布斯自由能、甘油分子在hp-PtAu/NF和Pt/NF表面的吸附構型示意圖。

圖5：Pt₁Au₁/NF陰極在有無甘油添加條件下的LSV曲線、Pt₁Au₄/NF || Pt₁Au₁/NF電池在不同電解液中的LSV曲線、恒定電壓電解條件下甘油及其氧化產物的濃度隨時間變化、整體電解過程中氫氣的GC測量量和相應的法拉第效率。

總結展望

本文通過開發蜂窩狀PtAu合金催化劑，實現了甘油電催化升級為C₃化學品的同時生產氫氣。該催化劑展現了優異的電催化性能，特別是在低電位下即可達到高電流密度，并且在較高電位下保持了高C₃產品選擇性。

這項工作不僅提供了一種高效的電催化劑，還深入理解了合金催化劑在甘油氧化反應中的吸附調制機制，為設計和開發新型電催化劑提供了重要的理論和實驗依據。未來的工作可以進一步優化催化劑結構，提高其在工業應用中的性能和穩定性。

文獻信息

標題：PtAu alloying-modulated hydroxyl and substrate adsorptions for glycerol electrooxidation to C3 products

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00485J

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/15/1e95dc654c/

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