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北工大[國家級青年人才/市特聘專家]團隊AM：10000次循環的超穩定水系鋁離子電池！

第一作者：Kai Du

通訊作者：胡宇翔，馬天翼

通訊單位：北京工業大學，澳大利亞皇家墨爾本理工大學

論文速覽

水系鋁離子電池（AAIBs）因其固有安全性、高理論容量和鋁的豐富性，成為電網規模儲能的潛在選擇。然而，傳統正極材料中高電荷密度鋁離子與固定晶格之間的強靜電相互作用和電荷補償延遲限制了AAIBs性能的提高。

為了解決這一問題，本研究首次引入高熵普魯士藍類似物（HEPBAs）作為AAIBs的正極材料，該材料具有獨特的晶格容限和高效的多路徑電子傳輸能力。HEPBAs利用其固有的長程無序和強大的晶格應變場，實現了晶格“呼吸”效應，最小化了晶格體積變化，從而在AAIBs中實現了卓越的長期穩定性（在5.0 A g^-1的電流密度下，經過10,000個循環后容量保持率為91.2%）。

此外，不同金屬原子之間的相互作用產生了拓寬的d帶和降低的退形性，與常規PBAs相比，增強了電子傳輸效率，實現了優異的倍率性能（在5.0 A g^-1的電流密度下為79.2 mAh g^-1）。此外，HEPBAs中獨特的元素選擇性和“雞尾酒”效應可以方便地調節電化學行為。總體而言，新開發的具有高熵效應的HEPBAs為AAIBs和多價離子電池的發展提供了有希望的解決方案。

圖文導讀

圖1：傳統PBA結構與HEPBA材料在具有高電荷密度Al離子的AAIBs中的結構穩定性和多電子傳輸路徑的示意圖。

圖2：對優化的HEPBA-Cu進行了一系列的結構表征分析。

圖3：HEPBA-Cu和雙金屬PBA的電化學性能。

圖4：HEPBA-Cu在AAIBs中的電化學反應機理和理論模擬。

圖5：AAIBs的電化學表征。

總結展望

本研究首次在AAIBs中引入高熵效應，并開發了一系列新型的HEPBAs正極材料，這些材料具有顯著提升的性能。新開發的HEPBAs通過獨特的“晶格呼吸”機制顯著解決了傳統正極材料由于高電荷密度Al3+與常規宿主結構之間的固有不兼容而引起的嚴重晶格結構粉化和動力學性能差的問題。通過一系列DFT模擬和概念驗證實驗，揭示了擴大的d帶和降低的退行性，展示了增強的電子傳輸效率（在5.0 A g^-1時為79.2 mAh g^-1）。

更有趣的是，通過一系列原位表征揭示了得益于獨特“晶格呼吸”機制的卓越結構穩定性。HEPBAs能夠大幅抑制不可逆的相變，并展示了迄今為止AAIBs報告的最佳長期穩定性之一（在5.0 A g^-1下經過10,000個循環后容量保持率為91.2%）。

此外，高熵超選擇性賦予了精細調節電池性能的能力，引入了一種新的“雞尾酒”效應——這是電化學領域尚未探索的現象。總體而言，這種新型高熵正極材料家族為AAIBs和水系多價離子電池系統提供了一條新途徑。

文獻信息

標題：High-Entropy Prussian Blue Analogues Enable Lattice Respiration for Ultra-Stable Aqueous Aluminum-Ion Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404172

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/15/33476548d0/

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