碳質材料被認為是最有前途的鉀離子電池(PIBs)負極之一,但由于陽極內部緩慢的固態鉀擴散動力學和界面鉀離子轉移過程緩慢,其速率能力在很大程度上受到限制。在此,中山大學吳丁財、劉紹鴻等人通過對碳負極微觀結構進行簡便的拓撲缺陷調控展示了高倍率和高容量的 PIB。研究表明,多孔碳納米片(TDPCNSs)的碳晶格具有較高的鉀吸附能和較低的鉀遷移障礙,從而實現了鉀在石墨層內的高效存儲和擴散。此外,其拓撲缺陷還能誘導陰離子優先分解,從而形成高鉀離子傳導性固體電解質界面層(SEI)薄膜,降低鉀離子的去溶劑化和遷移障礙。此外,TDPCNSs 的主要 sp2 雜化碳共軛骨架可實現高導電率(39.4 S cm-1)和相對較低的鉀儲存電位。因此,所構建的 TDPCNSs 負極具有高的鉀存儲容量(0.1 A g-1 時為 504 mA h g-1)、顯著的倍率性能(40 A g-1 時為 118 mA h g-1)和循環穩定性。圖1. 通過不同策略改善鉀擴散動力學的示意圖總之,該工作通過熱驅動原子重排策略開發出了一種拓撲缺陷多孔碳材料,并將其作為大容量、高倍率的 PIB 負極。研究表明,拓撲缺陷具有適度的鉀吸附能和較低的擴散阻力,在豐富鉀儲存位點和加速電位/解電位動力學方面發揮了重要作用。此外,拓撲缺陷調控的微結構有利于 PF6– 陰離子在負極表面優先分解,從而形成具有低鉀離子遷移障礙穩定的 SEI層。基于此,TDPCNSs 負極實現了高鉀存儲容量、超快充電特性和循環穩定性。因此,該工作能拓寬缺陷碳材料的制備領域,并為碳質負極的結構優化提供啟示,以實現高倍率、高能量密度和耐用的 PIB。圖2. 電池性能Topological Defect-regulated Porous Carbon Anodes with fast Interfacial and Bulk Kinetics for High-rate and High-energy-density Potassium-ion Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202403033