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?北大/同濟/西交AFM：電解質(zhì)協(xié)同溶劑化作用實現(xiàn)長壽命高壓鈉離子電池

為提高高壓鈉離子電池（SIB）的循環(huán)壽命，迫切需要穩(wěn)定電極界面。其中，與電子泄漏相關(guān)的負(fù)極固體電解質(zhì)界面（SEI）生長和不穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面（CEI）導(dǎo)致其高電壓下容量衰減。然而，溶劑化-相間-性能關(guān)系尚未得到充分解決。

在此，北京大學(xué)龐全全、同濟大學(xué)楊孟昊、西安交通大學(xué)滑緯博等人報道了一種協(xié)同溶劑化策略即通過結(jié)合多樣化助溶劑的電解質(zhì)設(shè)計來穩(wěn)定界面。基于此，4.3V的Na₃V₂O₂(PO₄)₂F (NVOPF) 正極可實現(xiàn)顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，在 1 C 下 3000 次循環(huán)后容量保持率為 83.3%。同時，通過減少電子泄漏Na₂CO₃的形成來抑制SEI的生長進而實現(xiàn)硬碳（HC）負(fù)極的長循環(huán)穩(wěn)定性。此外，組裝好的 NVOPF||HC 全電池可實現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能（高達 15 C）和超過 500 個循環(huán)的穩(wěn)定性。

圖1. 電池性能

總之，該項工作中CEI 和 SEI 成分和結(jié)構(gòu)是通過基于羧酸酯和 SN 電解質(zhì)定制的。其中，富含 NaF 的SEI表現(xiàn)出均勻性和機械穩(wěn)定性同時抑制 Na₂CO₃ 的形成。此外，由 SN 和 FEC 分解產(chǎn)生的富含 F-/N-無機物的 CEI 協(xié)同產(chǎn)生薄且堅固的 CEI。?

因此，具有定制 CEI 的 NVOPF 電池在 1 C 下3000 次循環(huán)中實現(xiàn)了 83.3% 的容量保持率，并且 NVOPF||HC 的全電池在 1 C 的電流密度下維持了 500 多次循環(huán)。該項工作展示了一種有前途的協(xié)同溶劑化策略，以穩(wěn)定具有所需厚度和成分的電池界面以實現(xiàn)高能量密度SIB在惡劣條件下穩(wěn)定運行。

圖2. 界面分析

Long-Life High-Voltage Sodium-Ion Batteries Enabled by Electrolytes with Cooperative Na+-Solvation, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202403138

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