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電池日報||頂刊集錦：范修林、王俊杰、侴術雷、吳忠?guī)洝⑿烀摹⑼鯇W斌、武曉君等成果！

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1. Angewandte Chemie International Edition：高能鋰電池的還原耐受電解液設計
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鋰電池采用鋰或硅（Si）負極，為下一代能源存儲系統(tǒng)提供了前景。然而，其循環(huán)性能由于固態(tài)電解質界面（SEIs）的不穩(wěn)定而快速衰減。盡管陰離子衍生的SEIs可適當緩解，但溶劑不可避免的還原引入了SEIs的異質性，導致循環(huán)過程中的裂紋產生。
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在此，浙江大學范修林團隊闡明了溶劑的還原穩(wěn)定性如何通過電子親和性（EPT）和配位能力（CDA）主導鋰或硅負極上固體電解質界面（SEI）。具體而言，具有較低EPT和CDA的溶劑顯示出更好的還原耐受性，從而形成均勻且富無機的SEI。基于此，作者為鋰或硅負極定制合成了三種有前景的溶劑。這些溶劑的分解在類似溶劑化結構下由它們的EPTs決定，賦予SEI不同的特性，并影響電池性能。
結果顯示，1 M 雙(氟磺酰)亞胺鋰（LiFSI）在N-吡咯烷基三氟甲磺酰胺（TFSPY）中實現了硅負極600個循環(huán)周期，容量保持率為81%（1910 mAh g-1）。在無負極的銅||LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）軟包電池中，該種電解液能夠維持超過100個循環(huán)周期，容量保持率為82%。
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圖1. 電解質溶劑電負性差(Δχ)與還原穩(wěn)定性(RS)之間的定量關系
總之，該工作設計的還原耐受性增強電解質表明最大限度地減少溶劑分解有助于形成富含無機成分且均勻性得到改善的 SEl。電解質溶劑電負性差和 EPT/CDA 之間的定量關系解鎖了電解質的 RS，同時可指導合成用于 Li 或 Si 負極電解質的三種高 RS 溶劑。盡管溶劑化結構相似，但溶劑之間的 EPT 差異導致不同的溶劑分解，從而產生不同的 SEI。結果顯示，優(yōu)化后的電解質可實現優(yōu)異的電池性能，進而驗證了該設計標準。因此，該項研究建立了一種在鋰或硅負極中構建 SEI 的新方法，為下一代鋰電池的發(fā)展提供了寶貴的見解。
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圖2. 電池性能
Reduction-Tolerance Electrolyte Design for High-Energy Lithium Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202400761

2. Advanced Science：六方MAB相Ti2InB2作為鋰離子電池負極

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六方MAB相（h-MAB）因其具有剝離成MBene的潛力而受到關注。類似于MXene，預計其在鋰離子電池應用中很有前景。然而，MBenes的合成成本較高，給其在電池中的應用帶來了挑戰(zhàn)。
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在此，西北工業(yè)大學王俊杰團隊采用簡單的球磨處理提高h-MAB相Ti2InB2的純度并引入銦缺陷，從而提高電導率并產生豐富的活性位點。合成的具有銦缺陷的Ti2InB2（VIn-Ti2InB2）表現出優(yōu)異的電化學性能，特別是在電流密度為5 A g?1（5000次循環(huán)，平均容量衰減為0.0018%）和10 A g?1（15 000 次循環(huán)，平均容量衰減為 0.093%）的條件下。
總之，該工作提出了涉及雙重氧化還原反應的 VIn-Ti2InB2 電荷存儲機制，其中缺陷促進了In-Li合金反應以及與TiB層中 Li 的氧化還原反應。最后，鋰離子全電池在0.5 A g?1下350個循環(huán)后表現出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。
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圖1. 電池性能
總之，該項工作提出通過球磨方法將銦缺陷引入 h-MAB 相 Ti2InB2 中。研究表明，作為LIB負極的銦缺陷Ti2InB2 MAB相（VIn-Ti2InB2）實現了高達600 mAh g?1的大鋰存儲容量。
具體而言，首先，球磨過程降低了h-MAB相的粒徑，導致表面積增加并暴露出更多的銦原子，從而促進鋰離子與銦原子之間的反應形成鋰銦合金化，有助于提高容量。其次，在Ti2InB2結構中引入銦缺陷降低了鋰離子的擴散能壘，有利于界面電子/質量傳遞并提高了倍率性能。此外，受益于h-MAB相的結構優(yōu)勢，VIn-Ti2InB2電極表現出優(yōu)異的長期循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該項研究為提高合金材料的性能和穩(wěn)定性開辟了新途徑。
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圖2. VIn-Ti2InB2電池儲能機制示意圖
Defect Engineering of Hexagonal MAB Phase Ti2InB2 as Anode of Lithium‐Ion Battery with Excellent Cycling Stability, Advanced Science 2024 DOI: 10.1002/advs.202308589

3. Angewandte Chemie International Edition：高性能鈉金屬電池的弱配位稀釋劑調節(jié)溶劑化化學

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稀釋劑被廣泛應用于克服高濃度電解質的高粘度和動力學緩慢等缺點，但一般不會改變原始溶劑化結構。
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在此，溫州大學侴術雷團隊采用弱配位稀釋劑六氟異丙基甲基醚（HFME）來調節(jié)Na+與二甘醇二甲醚和陰離子的配位，形成稀釋劑參與的溶劑化物。該種獨特的溶劑化結構促進了陰離子和稀釋劑的加速分解，并構建了穩(wěn)定的富無機物的電極-電解質界面。此外，HFME的引入還降低了Na+的脫溶能，提高了離子導電性，增強了抗氧化性。
因此，組裝好的Na||Na對稱電池實現了超過1800 小時的穩(wěn)定循環(huán)。Na||P’2-Na0.67MnO2電池在循環(huán)350 次后，容量保持率高達87.3%，平均庫侖效率高達99.7%。
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圖1. 物理化學性質
總之，該工作引入弱配位稀釋劑HFME。其中，HFME的引入削弱了Na+-G2相互作用，具有快速的Na+去溶劑化能。此外，HFME的不可燃性保證了電池運行時的循環(huán)安全。組裝的Na||Na對稱電池在0.5 mA cm-2的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)超過1800小時。Na||NMO電池在350次循環(huán)后在4.2V下表現出高容量保持率（87.3％）和高平均CE（99.7％）。因此，該種弱配位稀釋劑策略為先進的電解質工程提供了寶貴的見解。
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圖2. 電池性能
Weakly Coordinating Diluent Modulated Solvation Chemistry for High‐Performance Sodium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202400406

4. Advanced Functional Materials:原位近表面重構策略實現高能量密度正極

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富鋰正極材料（LRMs）因其高比容量和環(huán)境友好性而被視為下一代鋰離子電池（LIBs）的關鍵正極候選材料。然而，LRMs 的循環(huán)性差、初始庫侖效率（ICE）低，阻礙了其實際應用。
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在此，中國科學院大連化學物理研究所吳忠?guī)洝ang Gongrui，中國石油大學戴昉納等人提出了一種通用的近表面原位重構策略，即在 LRMs 表面同時構建 Li/O 雙空位層和尖晶石-碳雙涂層，以提高 Li+ 的存儲性能。與原始 LRMs（212 mAh g-1，ICE 為 65%，200 次循環(huán)后保持率為 76%）相比，制備的 LRMs 比容量大大提高，達到 283 mAh g–1，ICE 為 94%，200 次循環(huán)后保持率為 91%。
此外，理論研究表明O 空位（Ov）更傾向于出現在 C2/m 相和 Rm 相的界面上以減輕晶格應力。此外，當 Ov 位于晶格界面時，鋰離子從 C2/m 相向 Rm 相遷移的能量較低。
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圖1. R-LCNMO 和 P-LCNMO 的電化學性能
總之，該工作設計了一種原位近表面重構策略，可在 R-LCNMO 上同時引入 Li/O 雙空位和尖晶石-碳雙涂層。Li/O 雙空位可以降低 Li+ 的擴散能壘，提高晶格氧的可逆性，同時循環(huán)過程中在 R-LCNMO 表面形成均勻的 CEI 層。O2 的釋放和過渡金屬離子的溶解也得到了緩解。原位構建的尖晶石-碳雙涂層可以為 Li+ 提供三維擴散通道，從而提高擴散效率，同時減輕與電解質的副反應。
因此，R-LCNMO 在 200 次循環(huán)中的容量保持率可達 91%，并實現了 283 mA g-1 的出色放電容量和 94% 的高 ICE。因此，該種原位近表面重構策略將為在實際應用中制造具有高 ICE 和長循環(huán)穩(wěn)定性的大容量 LRM 提供更多機會。
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圖2. 結構模型和擴散能壘的理論計算結果
An In Situ Near‐Surface Reconstruction Strategy Endowing Lithium‐Rich Oxides with Li/O Dual Vacancies and Spinel‐Carbon Dual Coating Layers Toward High Energy Density Cathode, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202401249

5. Advanced Energy Materials：構建正極局部富錳區(qū)域實現水系鋅-錳電池中高錳利用率

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雙電子轉移反應的沉積溶解機制賦予水系鋅錳電池理想的理論能量密度。然而，由于傳統(tǒng)錳基材料的溶解度有限以及錳穿梭行為的競爭其實際性能差強人意。
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在此，西南大學徐茂文、Chen Hao等人通過將新型富錳Mn4N正極與等離子體功能化碳納米管膜（PCNT）中間層協同結合，成功開發(fā)出具有高錳利用率和高能量/功率密度的水系鋅錳電池。
具體而言，Mn4N正極具有高錳含量和溶解活性，從而為電池系統(tǒng)提供充足的Mn2+離子供應。PCNT中間層具有豐富的微孔結構和官能團，不僅通過捕獲溶解的Mn2+來抑制Mn2+穿梭，而且提供了豐富的反應位點，確保Mn2+集中在正極側并最大限度地發(fā)揮其對電化學反應的貢獻。
因此，Mn4N-PCNT 表現出低極化電壓和優(yōu)異的錳利用率（64.8%）。在沒有MnSO4添加劑的情況下，Mn4N-PCNT實現了821.9 W h kg?1的超高能量密度和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（9000次循環(huán)后容量保持率為90%）。
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圖1. 材料結構表征
總之，該工作報道了一種新型富錳 Mn4N 正極，其具有高錳含量和溶解活性，展示了水性 ZIB 的超高儲能潛力。此外，作者巧妙地設計了一種新的電池系統(tǒng)，在 Mn4N 正極和隔膜之間使用 PCNT 夾層，以構建局部富錳區(qū)域。PCNT中間層憑借較大的比表面積和豐富的官能團，有效阻礙Mn2+離子的穿梭，同時提供更多的活性位點，保證其充分參與電化學反應。
基于此，Mn4N-PCNT系統(tǒng)實現了更高的Mn利用率，在139.9 W kg?1的功率密度下產生了821.9 W h kg?1的極高能量密度同時表現出優(yōu)異的循環(huán)性能。因此，該項工作揭示了一種有前途的正極候選材料，并提供了一種全新的設計策略來構建高錳利用率和高能量密度的錳基ZIBs。
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圖2. 電池性能
A New Design Strategy Enables High Mn‐Utilization Rate in Aqueous Zinc–Manganese Batteries: Constructing Cathodic Local Mn‐Rich Region, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304161

6. Advanced Materials：隧道導向 VO2 (B) 正極用于高倍率水系鋅離子電池

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隧道型釩氧化物是水系鋅離子電池有前途的正極。然而，與層距可調的層型正極不同，增強固定尺寸隧道中的離子傳輸動力學仍充滿挑戰(zhàn)。
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在此，南京大學王學斌，南京郵電大學馬延文、趙進等人強調電極的宏觀排列決定隧道方向，從而影響離子傳輸。作者通過改變材料形態(tài)，可以優(yōu)化隧道方向以促進離子快速擴散。
研究表明，具有分散形態(tài)（VO2-D）的（001）面主導的VO2（B）納米帶傾向于采用堆疊模式，沿著電極上的c軸進行定向離子傳輸并保證快速離子擴散。與傾向于在電極上隨機排列且具有各向同性和慢離子轉移行為的聚集樣品（VO2-A）相比，具有分散（001）面主導的VO2（B）納米帶電極表現出定向和快速離子擴散行為，因此表現出超高倍率性能（在0.1和10.0 A g?1下分別為420.8和344.8 mAh g?1）和長循環(huán)穩(wěn)定性（在10.0 A g?1下5000次循環(huán)后容量保持率為84.3%）。
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圖1. 電池性能
總之，該工作利用具有分散和聚集形態(tài)的（001）面主導的VO2（B）納米帶作為模型系統(tǒng)，進而證明優(yōu)化電極上隧道型釩氧化物的隧道方向可以促進離子傳輸動力學。結果顯示，與具有各向同性離子傳輸行為的聚集樣品相比，分散結構傾向于在電極上均勻展開，僅在c軸方向上的隧道中形成定向離子傳輸，并保證鋅離子的快速擴散。
作為水系鋅離子電池的正極，基于分散（001）面為主的 VO2 (B) 納米帶電極表現出高可逆容量以及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該工作提出的原理對于提高隧道型釩氧化物的倍率性能和促進水系鋅離子電池的商業(yè)化發(fā)展產生了積極作用。
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圖2. VO2-D的儲能機理分析
Tunnel‐Oriented VO2 (B) Cathode for High‐Rate Aqueous Zinc‐Ion Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202400888

7. Journal of the American Chemical Society：芳香族 C(sp2)–H 在促進鋰離子存儲中的關鍵作用

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大功率鋰離子電池/電容器(LIB/LIC)的發(fā)展對于電力存儲市場具有重要意義。碳質材料一直是LIB負極部分的關鍵物質。然而，石墨的理論比容量(372 mAh g-1)較低，此外Li+插層動力學緩慢會導致倍率能力較差，因此無法滿足不斷增長的能量需求。因此，探索高容量、高安全性鋰離子存儲的新型碳材料是十分必要的。
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在此，中國科學技術大學武曉君、南京工業(yè)大學王川、江蘇大學連加彪等人采用離子催化自模板法合成富氫碳納米帶（HCNR），實現了高比容量和高倍率容量（0.1/2.5 A g–1時為1144.2/471.8 mAh g–1）。
此外，通過原位光譜技術闡明了HCNR的Li+儲存機制。研究發(fā)現，質子化芳香sp2雜化碳（C（sp2）–H）可以通過可逆再雜化為sp3-C為Li+吸收提供額外的活性位點，這是高“斜坡”容量的來源。該種斜坡特征的存在表明了一種高度電容主導的存儲過程，其特征是快速動力學，有助于實現優(yōu)異的倍率性能。對于實際應用，基于HCNR的LIC設備可以提供198.3 Wh kg–1/17.9 kW kg–1的高能量/功率密度。
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圖1. 制備流程及結構表征
總之，該工作報告了對富氫碳納米帶（HCNR）的全面研究。該納米帶具有高Li+儲存能力和優(yōu)異的倍率性能。作者闡明了高斜率電容的來源：即質子化芳香族sp2雜化碳（C（sp2）–H）通過可逆再雜化為sp3-C而充當Li+吸收的活性位點。該種傾斜特征的存在表明了一種高度電容主導的存儲過程，其特征在于快速動力學，這有助于實現優(yōu)異的倍率性能。
同時，其相對較高的電位（0.1–1.0V）有助于減輕析鋰。實際評估表明富氫碳在大功率可充電電池/電容器方面具有巨大潛力。然而，精確定制碳的特定雜原子構型仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
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圖2. 電池性能
Critical Role of Aromatic C(sp2)–H in Boosting Lithium-Ion Storage, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12051

8. Journal of the American Chemical Society：鹽包水電解質中形成具有短鋰-鋰距離的類聚合物納米鏈

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在鋰離子電池之前的時代，水是大多數電化學裝置中的通用電解質溶劑，包括電池、超級電容器、CO2電化學還原裝置和電鍍裝置，可提供快速充電和高倍率性能等優(yōu)異的動力學表現以及低成本。實際上，所有這些水系裝置通常在低電壓下運行，受到水狹窄的電化學穩(wěn)定性窗口和嚴重析氫的限制，同時沒有非水電解質中發(fā)現的固體電解質中間相 (SEI) 的動力學保護。鹽包水（WiS）最近已成為從水性電池到超級電容器等儲能應用的有前途的電解質。
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在此，巴黎索邦大學 Mathieu Salanne團隊將分子動力學用于研究 21 m LiTFSI WiS 的結構。結果顯示，其中鋰離子形成聚合物狀納米鏈，其中包含多達 10 個離子。盡管它們之間存在很強的庫侖相互作用，但鏈中的離子距離為 2.5 ?。與孤立離子相比，它們表現出截然不同的溶劑化殼，其中它們平均共享兩個水分子。由于形成/破壞納米鏈的自由能壘較低，因此納米鏈具有高度瞬態(tài)特征。
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總之，該工作通過 AIMD 模擬揭示了 LiTFSI WiS 電解質中鋰離子的納米鏈形成。在長距離處，陽離子具有規(guī)則的四面體環(huán)境，被水和陰離子物質完全溶劑化。相反，在較近的距離處，其排列成由多個橋接水分子穩(wěn)定的線性納米鏈，導致鋰CN的增加。由于自由能壘較低，系統(tǒng)保持動態(tài)平衡，局部結構在納米級水平上不斷演化。從動力學的角度來看，范霍夫相關函數提供了鏈中鋰離子之間協同運動的證據。因此，在未來 WiS 系統(tǒng)的研究中，應鼓勵通過經典力場的重新參數化或使用機器學習勢來考慮這種效應。
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圖2. Li…Li Van Hove 時空相關函數的不同部分3D 圖
Formation of Polymer-like Nanochains with Short Lithium–Lithium Distances in a Water-in-Salt Electrolyte, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12488

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/16/34c0af85b2/

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