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Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!

Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!
第一作者:Min Xu, Yukwon Jeon
通訊作者:John T. S. Irvine
通訊郵箱:英國圣安德魯斯大學
論文速覽
在精心設計的納米顆粒結構中,結合貴金屬和地球上豐富的雙金屬催化劑可以實現成本有效和穩定的多相催化。
本論文提出了一種通過高溫還原條件下的脫溶和表面反應協同生長鎳(Ni)和鉑(Pt)納米粒子的新方法。通過在鈣鈦礦納米纖維上工程化精細分散的鎳修飾的鉑納米粒子(1-6 nm),實現了低成本且穩定的多相催化。
研究發現,通過金屬-載體相互作用促進Ni陽離子的成核,隨后Ni鎳物種與Pt反應形成合金納米粒子,這些過程共同產生了比單一過程更小的納米粒子。
在鈣鈦礦表面產生的可調諧均勻的Pt-Ni納米粒子,其活性和穩定性超過了1 wt.% Pt/γ-Al2O3催化劑的CO氧化性能。該方法預示著支持的雙金屬納米粒子的原位制備成為可能,這些納米粒子具有工程化的成分分布和性能。
圖文導讀
Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!
圖1:催化劑設計和制備過程的示意圖,以及不同處理條件下的鈣鈦礦納米纖維的掃描電子顯微鏡(SEM)圖。通過熱重分析(TGA)和溫度程序還原(TPR)分析了樣品的重量損失和還原特性。
Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!
圖2:透射電子顯微鏡(STEM)圖和能量色散X射線光譜(EDX)元素圖,展示了不同溫度下還原的LCNT-Pt納米纖維上納米粒子的尺寸和分布變化。
Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!
圖3:高分辨率STEM(HR-STEM)分析揭示了納米粒子的組成和結構特征,包括不同溫度還原條件下的納米粒子的HR-STEM圖像和HR-STEM HAADF圖像,以及傅里葉變換(FFT)圖像和應變分布。
Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!
圖4:X射線吸收光譜(XAS)和X射線光電子能譜(XPS)測量,展示了氧化狀態和局部配位結構的演變。
Nature子刊:原位動態形成高度分散Pt-Ni納米顆粒,實現高效多相催化!
圖5:不同條件下鈣鈦礦纖維催化劑的CO氧化反應的催化性能,包括不同溫度還原的LCNT-Pt纖維與LCNT和Pt/γ-Al2O3催化劑的比較,以及長期測試的催化時間。
總結展望
本文報告了通過活性金屬-載體相互作用實現的鈣鈦礦上高度分散的小尺寸Ni-Pt雙金屬納米粒子的原位動態形成。通過控制A位點缺陷鈣鈦礦系統中陽離子的脫溶,以及使用表面添加劑金屬作為促進劑,有效地調節雙金屬納米粒子的組成和結構。
所得到的Pt-Ni納米粒子在纖維上展現出優異的催化效率,通過活性和穩定的納米粒子結構以及良好的金屬載體相互作用,在多種CO氧化測試中表現出色。這為納米粒子設計提供了新的范例,適用于包括催化反應系統在內的多種重要應用。
文獻信息
標題:Synergistic growth of nickel and platinum nanoparticles via exsolution and surface reaction
期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-48455-2

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