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?第一作者：Chengli Rong, Shuhao Wang

通訊作者：趙川

通訊單位：新南威爾士大學

論文速覽

將高活性和穩(wěn)定的無貴金屬催化劑用于析氧反應（OER），對于使用質子交換膜（PEM）電解槽實現(xiàn)大規(guī)模制氫至關重要。本文報道了一種新型的非貴金屬催化劑——含有豐富氧空位的空殼尖晶石鈷氧化物（Vo-Co₃O₄ HNCs），用于在酸性條件下進行高效且穩(wěn)定的OER。

該催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下僅需要265 mV的過電位，并能在20 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定運行130 h，性能遠超傳統(tǒng)的RuO₂催化劑和大多數(shù)已報道的貴金屬基催化劑。實驗和理論研究揭示了通過引入適量的氧缺陷可以有效調控反應機制，顯著提升催化劑的活性和穩(wěn)定性。

此外，獨特的中空結構和高比表面積進一步促進了OER的性能。在PEM電解器中的應用測試表明，Vo-Co₃O₄HNCs催化劑在1 A cm^-2下運行時，能耗為48.8 kWh kg^-1 H₂，預計成本約為0.976美元/kg H₂，顯示出使用地球豐富材料進行PEM水電解的潛力。

圖文導讀

圖1：Vo-Co₃O₄HNCs的合成過程，以及SEM、TEM等表征

圖2：Vo-Co₃O₄ HNCs、p-Co₃O₄ HNCs、Vo-Co₃O₄ bulk、商業(yè)RuO₂和Co₃O₄在0.50 M H₂SO₄中的OER性能

圖3：Vo-Co₃O₄ HNCs和對照樣品在不同條件下的OER性能

圖4：Vo-Co₃O₄ HNCs、塊狀Vo-Co₃O₄ 和p-Co₃O₄ HNCs的EPR譜、水分子吸附的優(yōu)化結構、Co-O鍵強度

圖5：Vo-Co₃O₄ HNCs、c-RuO₂和c-Co₃O₄作為陽極催化劑的PEM電解槽性能

總結展望

本文提出的含有氧空位的空殼尖晶石鈷氧化物（Vo-Co₃O₄ HNCs）催化劑在酸性OER中展現(xiàn)出卓越的活性和穩(wěn)定性，超過了現(xiàn)有的基準催化劑和大多數(shù)非貴金屬催化劑。通過實驗和理論分析，揭示了氧空位和中空結構在調控催化劑的物理化學性質和反應機制中的協(xié)同效應，實現(xiàn)了優(yōu)異且均衡的OER活性和穩(wěn)定性。

此外，Vo-Co₃O₄ HNCs在PEM電解器中的應用顯示出低能耗和低成本，表明了使用低成本非貴金屬材料作為陽極在PEM電解器中進行大規(guī)模氫氣生產的潛力。盡管與工業(yè)要求（在60-80 °C下超過數(shù)十年提供>1 A cm^-2的電流）仍有差距，但本研究成果為未來替代Ru/Ir基催化劑在PEM水電解中的應用提供了可能性。未來的研究可以進一步改進Co基催化劑的穩(wěn)定性，例如通過溫度效應和多元素摻雜等方法，以實現(xiàn)更廣泛的工業(yè)應用。

文獻信息

標題：Defect-balanced Active and Stable Co₃O_4-x for Proton Exchange Membrane Water Electrolysis at Ampere-level Current Density

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00977K

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