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戴正飛/瞿永泉Nano-Micro Letters：低含量Ni共價鍵合黑磷納米片，實現電子重分布用于高效水分解

作為二維(2D)材料中的新興成員，剝離的黑磷納米片(BP NSs，≤10層)可用作高效的析氧反應(OER)的電催化劑。BP NSs存在大量的表面孤對p-電子(p-e^?)，其為含氧物種(OH*、O*和OOH*)提供了有利的化學吸附位點，但它也會使BP容易被氧化，特別是在具有高陽極電位的強氧化環境下。

此外，BP大的氫吸附能(> 1eV)再次限制了其在析氫反應(HER)以及整體水分解(OWS)中的應用。通過與Lewis酸共價功能化可以鈍化BP暴露的孤對p-e^?，共價鍵的形成導致電子在催化劑表面的重新分布，從而通過配體效應改變活性位點的局部電子結構。因此，這些共價修飾策略在提高BP的電催化性能方面具有重要的潛力。

近日，西安交通大學戴正飛和西北工業大學瞿永泉等利用低含量的Ni共價鍵合BP NSs，成功制備出BP基雙功能水分解電催化劑(Ni-BP-x)。原位光譜表征和理論計算表明，與BP相比，Ni-BP-x的帶隙(E_g)降低，表明引入Ni后BP的電導率顯著增強；此外，極化的p-Ni共價鍵能夠使電子在界面間重新分布，從而發生從Ni到BP NSs的電子轉移，這使Ni-BP-x具有優化的速率控制步驟(RDS)能壘、氫吸附自由能、H₂O解離能和增強的化學穩定性。

電化學性能測試結果顯示，Ni含量僅為1.5 wt%的Ni-BP-6催化劑在1.0 M KOH電解液中，10 mA cm^?2電流密度下的OER和HER過電位分別為230和136 mV，并且表現出良好的穩定性。此外，利用該催化劑作為陰極和陽極組裝的水電解槽僅需1.605 V的電池電壓就能產生10 mA cm^?2的電流密度，并且在連續運行50小時后性能仍保持初始值的97%，優于大多數文獻報達到水分解催化劑。

綜上，該項研究證實了Ni功能化的BP是一種良好的電催化全解水候選材料，同時為構建金屬輕量化的經濟型電催化劑提供了有效的策略。

Covalently bonded Ni sites in black phosphorene with electron redistribution for efficient metal-lightweighted water electrolysis. Nano-Micro Letters, 2024. DOI: 10.1007/s40820-024-01331-6

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