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化學所萬立駿院士/郭玉國/石吉磊，最新JACS：NCM622能量密度達1070Wh/kg！

第一作者：Xin-Hai Meng

通訊作者：萬立駿、郭玉國、石吉磊

通訊單位：中國科學院化學研究所

論文速覽

本工作主要研究了富鎳正極材料在鋰離子電池中的應用，尤其是如何通過擴展電壓窗口來實現過化學計量的鋰存儲，從而顯著提高電池的容量和能量密度。研究發現，通過將LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂的放電截止電壓設置為1.4V，可以實現393mAh g^?1的極高容量和1070Wh kg^?1的能量密度。

然而，相變過程會導致快速的容量衰減，并且相關的結構演變鮮為人知，這限制了這一特性的利用。通過深入研究，作者發現過鋰化相變是自限性的，并且隨著循環的進行，會轉變為固溶體反應，從而使正極退化速度減慢。這一現象歸因于過鋰化誘導的豐富的過渡金屬離子遷移到鋰層中，允許超化學計量的Li⁺插入晶體而不改變O3框架。

基于此發現，通過簡單的充放電協議進一步提高了寬電位循環穩定性。這項工作為傳統層狀正極材料中的過化學計量Li⁺存儲行為提供了深入的見解，并為開發高能量電池開辟了新的途徑。

圖文導讀

圖1：LiNiO₂和Li₂NiO₂晶體模型的示意圖。

圖2：在第一次和第二次放電和充電期間通過原位XRD獲得的(003)和(101)峰的變化，以及從Rietveld精修得到的O3相的相應原位晶格參數。

圖3：過鋰化過程中的晶格變化示意圖。

圖4：第十次循環中NCM622在1.4至4.3V之間的充放電曲線，第十次1.4V放電的XRD圖譜，HAADF-STEM圖像及其相應的FFT，以及在黃色虛線正方形區域的原子強度剖面。EELS光譜比較了第一次和第十次1.4V放電的正極的Mn、Co和Ni L-edges 。

圖5：在第一次和第十次放電過程中，通過XRD圖譜獲得的4.3V、2.8V和1.4V樣品的(003)峰區域和晶胞體積變化。低電壓激活充放電協議，以及在1.4至4.3V之間以0.2C循環的NCM622的循環性能，以及在1.4至4.3V之間以0.2C循環的NCM622的能量密度變化。

總結展望

本研究探索了在擴展電壓窗口下利用可逆的過化學計量鋰存儲來開發高容量正極材料的可能性。通過大量陽離子遷移在重復過鋰化過程中積累，證明了NCM622和Li₂NCM622之間的相變是自限性的，這些遷移的過渡金屬離子占據了鋰位點，支撐了O3框架的穩定性。

重排后的O3層狀結構可以通過橫向晶格拉伸來容納額外的鋰離子，而無需相變，從而實現了更穩定的寬電位窗口下的正極循環。為了減輕由于相變和高度脫鋰狀態下c軸突降引起的早期快速衰減，同時確保結構重排過程，作者提出了一種初步的低電壓激活策略，并最終證實了其穩定效果。

未來，通過元素摻雜、表面涂層、微觀結構設計等改性策略，研究者相信可以進一步提高循環穩定性。本工作提供了對傳統層狀過渡金屬氧化物的化學計量限制被打破時結構-性能關系的全面理解，并展示了開發高容量正極的另一條可行途徑。

文獻信息

標題：Self-Limiting Phase Transition Enabling Reversible Overstoichiometric Li Storage in Ni-Rich Cathodes

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c04756

原創文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/17/3dd1433fd4/

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