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作者信息

第一作者：Dechao Zhang

通訊作者：支春義

通訊單位：香港城市大學

論文速覽

基于偏二氟乙烯（VDF）的固態聚合物電解質（SPEs）中的殘留溶劑被認為是其高離子電導率的原因。然而，殘留溶劑與鋰（Li）金屬的副反應會導致穩定性較差，這一點長期以來一直被忽視。

本論文提出了一種策略，通過使用氟化的溶劑-2,2,2-三氟-N,N-二甲基乙酰胺（FDMA）作為聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯（PVHF）基SPE的非副反應溶劑來抑制殘留溶劑與電極之間的副反應，從而實現SPE的離子傳導和電極穩定性之間的微妙平衡。

研究發現，FDMA溶劑與鋰金屬之間的界面反應促進了穩定的固體電解質界面（SEI）的形成，有效減少了鋰金屬電極上的副反應和枝晶生長。因此，鋰金屬電池即使在有限的鋰供應和高負載陰極條件下，仍展現出了優異的循環性能。此外，開發的SPE還顯示出了高電壓穩定性，為提高鋰金屬電池的性能和壽命提供了寶貴的見解。

圖文導讀

圖1：含傳統DMF溶劑的PVHF-DMF-SPE與鋰金屬負極的不兼容性。

圖2：PVHF基聚合物電解質的溶劑選擇和特性。

圖3：鋰金屬沉積/剝離可逆性的評估

圖4：對循環后的鋰金屬負極進行了物理化學特性分析。

圖5：Li||PVHF-FDMA-SPE||LFP固態電池的電化學性能。

圖6：Li||PVHF-FDMA-SPE||LCO高電壓固態電池的電化學性能。

總結展望

本文通過使用氟化的FDMA溶劑，成功解決了VDF基SPE中殘留溶劑與電極界面穩定性和電池壽命之間的關鍵問題。通過FDMA溶劑與LiTFSI鹽形成的[Li(FDMA)_x]⁺溶劑化結構，提高了PVHF-FDMA-SPE的離子傳輸效率。此外，FDMA溶劑的優異抗氧化能力為PVHF-FDMA-SPE提供了寬的電化學穩定窗口，使得其與高壓陰極材料的匹配成為可能。

這項工作不僅提醒了研究人員注意VDF基SPE中電極與殘留溶劑之間界面穩定性的重要性，而且通過使用氟化的FDMA溶劑提供了一種有效的解決方案，為實現長循環和高穩定性的鋰金屬電池提供了有希望的策略。

文獻信息

標題：Inhibiting residual solvent induced side reactions in vinylidene fluoride-based polymer electrolytes enables ultra-stable solid-state lithium metal batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401549

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