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Nature子刊：CoOOH中引入高自旋態(tài)Co3+，顯著提升水氧化活性

通過電化學(xué)水分解生產(chǎn)氫氣被認(rèn)為是緩解能源危機和環(huán)境污染問題的有效手段。然而，陽極析氧反應(yīng)(OER)涉及多個耦合的電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟，導(dǎo)致動力學(xué)緩慢，嚴(yán)重阻礙了水分解的整體效率。因此，人們致力于開發(fā)有效的電催化劑來促進OER過程中的快速電子轉(zhuǎn)移。羥基氧化鈷(CoOOH)由于其高電化學(xué)活性和可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)而被廣泛認(rèn)為是有希望的OER催化劑候選者。在傳統(tǒng)的CoOOH結(jié)構(gòu)中，Co³⁺()通常表現(xiàn)出低自旋狀態(tài)。理論計算顯示，在CoOOH中引入高自旋態(tài)的Co³⁺來替代低自旋Co³⁺可以顯著提升OER活性，但現(xiàn)在仍缺乏實驗結(jié)果來證明該結(jié)論。

近日，新加坡國立大學(xué)薛軍民、王曉鵬和新加坡科技研究局(A*STAR)席識博等通過硫化和電氧化策略成功合成了含有高自旋態(tài)Co³⁺的CoOOH材料。首先通過超導(dǎo)量子干涉儀(SQUID)、電子自旋共振(EPR)和X射線吸收光譜(XAS)驗證了Co³⁺的高自旋態(tài)構(gòu)型，該催化劑在300 K下表現(xiàn)出鐵磁性行為，存在未配對電子和3d和4p軌道分裂。

密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果表明，CoOOH邊緣出現(xiàn)配位不飽和的Co和O位點，導(dǎo)致了具有磁性的高自旋態(tài)Co³⁺的產(chǎn)生。此外，投影態(tài)密度(PDOS)分析和脈沖伏安法(P-V)測試表明，高自旋態(tài)Co³⁺的引入顯著增加了費米能級附近的電子態(tài)，極大地促進了電子從電催化劑轉(zhuǎn)移到外電路。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，具有高自旋態(tài)Co³⁺的CoOOH表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性，在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為226 mV，比低自旋態(tài)CoOOH低148 mV。此外，Co K邊XAS分析和電化學(xué)分析均證實了具有高自旋態(tài)Co³⁺的CoOOH的顯著穩(wěn)定性，其在10 mA cm^?2下連續(xù)測試200小時后，結(jié)構(gòu)和活性變化可忽略不計。綜上，該項工作揭示了CoOOH中Co³⁺的自旋狀態(tài)和電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)之間的依賴性，這為開發(fā)具有優(yōu)異活性的Co基OER電催化劑提供了理論基礎(chǔ)。

High-spin Co³⁺ in cobalt oxyhydroxide for efficient water oxidation. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-45702-4

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