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電池領域的女版Goodenough,Linda F. Nazar教授,最新AEM!

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第一作者:Yue Yu
通訊作者Linda F. Nazar
通訊單位加拿大滑鐵盧大學
論文速覽
全固態鋰硫電池是一種很有前途的儲能系統,可以解決液態鋰硫電池中多硫化物的穿梭效應。然而,緩慢的固態反應動力學和陰極材料的低電導率阻礙了它們的發展。
本文開發了一種內嵌銅硫化物(CuS)納米晶(CuSNC)的氮摻雜碳(N-doped carbon)作為全固態鋰硫(Li2S)電池的正極材料。
研究表明,CuSNC對Li2S具有良好的親和力,能夠降低Li2S轉化為硫的活化能壘,表現出類似電催化的效應,并提高了鋰離子在正極中的擴散和反應動力學。CuSNC/Li2S正極在0.3 mA cm-2的電流密度下,經過100個循環后,容量保持率為93.8%,在1.0 mA cm-2的電流密度下,經過500個循環后,容量保持率為77%。此外,在更高的Li2S負載下,CuSNC/Li2S展現了出色的放電容量和容量保持率。這項工作為設計具有改進反應動力學和更好電化學性能的Li2S正極提供了一種有前景的方法。

圖文導讀

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圖1Cu-SNC的制備過程、XRD譜圖、掃描電鏡(SEM)圖像、透射電鏡(TEM)圖像、高分辨率透射電鏡(HRTEM)圖像、N 1s和C 1s XPS光譜、以及HAADF-STEM和對應的EDS元素分布。

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圖2循環伏安法(CV)研究初始Li2S激活過程,Tafel曲線、初始恒流充電曲線、DFT計算優化的Li2S吸附幾何結構和吸附能量、Li2S轉化路徑和能量勢壘。

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圖3CV掃描、Tafel曲線、初始放電曲線和第10次充放電曲線。

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圖4XRD和XPS研究CuS-NC/Li2S正極在充放電過程中的結構變化。

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圖5直流極化測量和DFT計算。

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圖6CuS-NC/Li2S和NC/Li2S正極的長期循環性能和庫侖效率,以及在不同電流密度和質量負載下的倍率性能。

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圖7CuS-NC/Li2S正極的電化學性能與其他文獻中的固態Li2S電池進行比較。

總結展望

本研究中,通過將內嵌CuS納米晶(CuSNC)的氮摻雜碳作為Li2S的宿主,成功開發了新型全固態鋰硫電池正極材料。CuSNC/Li2S正極在1.0 mA cm-2的電流密度下,經過500個循環后,容量衰減率低至每循環0.05%,顯示出優異的循環穩定性。

此外,在高Li2S負載條件下,CuSNC/Li2S正極能夠提供高達9.6 mAh cm-2的放電容量,盡管循環次數有限,但容量保持率仍達到92%。DFT計算結果表明,CuS與Li2S之間存在更強的吸附作用,且Li2S在CuS表面的分解能壘和Li+的遷移能壘都顯著降低,這有助于促進硫的轉化化學過程,類似于電催化效應。這項工作不僅提供了提高全固態鋰硫電池性能的有效策略,而且為設計新型正極材料提供了新的見解。未來的研究將集中在開發具有更高離子和電子導電性的混合導電宿主材料,以保持所報告的催化特性,并增加正極復合物中Li2S的比例。

文獻信息

標題:A Nanocrystallite CuS/Nitrogen-Doped Carbon Host Improves Redox Kinetics in All-Solid-State Li2S Batteries

期刊:Advanced Energy Materials

DOI:10.1002/aenm.202400845

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