女人私密又大又肥好吗,女人扒开的小泬高潮喷小,特别的女主人1983美国上映时间

同濟大學，最新Nature子刊！Pt單原子摻雜Ru/RuO2異質界面設計優化HER活性！

開發兼具活性和經濟性的高效析氫（HER）催化劑以替代傳統碳載Pt（如商業Pt/C）催化劑是電解水產氫技術大規模應用的關鍵一步。與酸性體系下電解水過程相比，堿性電解水以對電解裝置較低腐蝕性的優勢而具有相對較高的可行性。然而，堿性條件下的HER過程面臨著更加緩慢的動力學過程，這也降低了電解水的效率。

近期，同濟大學楊孟昊教授和馬吉偉教授，柏林工業大學Peter Strasser教授，以及德國馬克斯普朗克固體化學物理研究所胡志偉教授等人聯合報道了一種Pt單原子摻雜的Ru/RuO₂復合催化劑（Pt-Ru/RuO₂）材料，并應用于堿性HER研究。該材料表現出優異的堿性HER性能和經濟性。作者通過電化學表征和理論計算，分析了Pt-Ru/RuO₂催化劑中各組分對堿性HER過程中水解離步驟和氫結合步驟的優化情況，研究了其堿性HER性能的增強機制。相關研究論文以“Facilitating alkaline hydrogen evolution reaction on the hetero-interfaced Ru/RuO₂ through Pt single atoms doping”為題發表在Nature Communications期刊上。

研究背景

由于堿性體系下HER相對緩慢的動力學過程，開發能夠加速堿性HER過程的高效催化劑具有重要意義。堿性HER過程主要包括第一步的水解離過程和后續的氫結合過程。目前，盡管被廣泛認可的Pt基催化劑具有非常高的HER活性，但其應用于堿性環境下的催化活性相較于酸性環境下要低約2個數量級，這主要是由于Pt對水的解離能力較弱，從而難以提供H質子以加速隨后H₂的生成。引入具有高效水解離能力的材料如金屬氫氧化物、釕（Ru）及Ru化合物等材料以加速堿性HER第一步的水解離過程，能夠提供豐富的H質子，再配合Pt優異的氫結合催化活性，從而實現催化劑整體堿性HER性能的提升。因此，研究相關催化劑的制備工藝并考慮如何降低Pt用量提高經濟性具有重要意義。

圖文導讀

圖1. Pt-Ru/RuO₂催化劑結構成分表征

樣品制備方面，作者首先通過熔融鹽法制備了富含晶界的RuO₂納米顆粒，隨后進行Pt吸附和煅燒還原過程，成功制備了Pt單原子摻雜具有Ru/RuO₂異質界面的復合催化劑顆粒。TEM和HRTEM表征能夠觀察到樣品中存在著明顯的Ru和RuO₂異質界面的存在。同時，球差電鏡和元素分析也進一步表征了Ru/RuO₂中Pt單原子的存在。EXAFS數據觀察到了樣品中存在著Pt-O、Pt-Ru和Pt-O-Ru鍵，也證明了Pt原子成功摻雜進Ru/RuO₂異質催化劑中。

圖2. 堿性HER性能測評

堿性HER（1 M KOH）性能測評方面，Pt–Ru/RuO₂催化劑在電流密度為10 mA cm^-2的條件下，過電位僅為18 mV，優于對比樣Pt/C (45 mV)，Ru/C (49 mV)，Ru/RuO₂ (112 mV)，以及 RuO₂ (110 mV)。在較高的電流密度（250 mA cm^-2）下，Pt–Ru/RuO₂催化劑也表現出最低的過電位（63 mV），體現了該材料優異的堿性HER性能。經濟性方面，Pt–Ru/RuO₂催化劑的經濟效益（116.7 A/美元）分別是商業Pt/C（5.34 A/美元）和Ru/C（7.17 A/美元）的21.8倍和16.3倍，體現出其成本優勢。阻抗分析方面，Pt-Ru/RuO₂催化劑表現出最小的電荷轉移電阻，證明其更快的電荷傳遞速率和HER動力學過程。另外，Pt-Ru/RuO₂催化劑相較于商業催化劑，也表現出優異的穩定性。除此之外，在法拉第效率方面，Pt-Ru/RuO₂催化劑也表現出接近100%的效率，體現出其較高的能源轉化效率。

圖3. Pt-Ru/RuO₂催化劑的堿性HER機理研究

作者隨后首先通過Raman技術對Pt–Ru/RuO₂催化劑的水解離過程進行了研究。Raman光譜中3500 cm^-1附近的出峰可歸屬于催化劑表面吸附的水分子的信號，可進一步分為?₁（3225 cm^-1）、?₂（3450 cm^-1）和?₃（3615 cm^-1），其中?₁和?₂可歸屬于參與HER過程中的四面體和三面體配位形式的水分子，?₃歸屬于界面處水分子的懸掛O-H鍵。通過對比三個樣品可以發現，隨著HER電位的增加，相比于Pt/C，Pt–Ru/RuO₂催化劑和Ru/RuO₂對比樣的?₃峰的比例迅速下降，證明其更有效的水解離能力。作者通過XANES對Pt和Ru在HER過程中的價態變化情況，進一步證明了Pt單原子和Ru/RuO₂共同參與激活和加速堿性HER過程。另外在-0.2 V的電位下，觀察到了Pt-O鍵位置的正向移動，推測應為吸附的H引起的Pt的局部結構松弛所導致的，也證明了Pt單原子主要促進H質子的吸附并加速其結合過程，從而提升了HER活性。

圖4. DFT機理研究

理論計算方面，差分電荷密度顯示，Pt–Ru/RuO₂催化劑中Ru周圍的電子向Pt轉移，也證明了Pt單原子的引入與Ru/RuO₂間的相互作用。PDOS計算進一步表面，Pt原子的引入使得催化劑整體在費米能級出有更多的占據，提升了材料的導電性。另外，d帶中心的下移也表明了氫中間體吸附能的有效削弱，有利于氫的脫附和活性位點的暴露。從對水分子的吸附能計算來看，在Pt–Ru/RuO₂催化劑，RuO₂為主要的H₂O吸附位點，并有利于水的解離過程。后續的H吸附自由能計算表明，Pt是主要的產氫活性位點，Ru位點也貢獻出一部分HER性能。因此，Pt–Ru/RuO₂催化劑同時加速了堿性HER過程中的水解離和H結合過程，優化了整體的動力學過程。

圖5. 堿性陰離子交換膜電解水性能測評

最后，作者以Pt–Ru/RuO₂催化劑為陰極，NiFe-LDH為陽極，組裝了堿性陰離子交換膜電解水裝置進行了實際性能測評。其在電位為1.9 V（無IR補償）和1.77 V（有IR補償）的條件下，即可達到1 A cm^-2的電流密度，同時也展現出優異的質量活性和經濟性，遠優于商業催化劑，體現了Pt–Ru/RuO₂催化劑的實用性。

總結展望

綜上所述，本文作者制備了一種兼具高活性和穩定性的堿性HER催化劑（Pt–Ru/RuO₂）。通過實驗、原位表征和DFT理論計算，驗證了該催化劑中Pt單原子和Ru/RuO₂組分在HER過程中起到的作用。其中，RuO₂能夠有效的加速堿性HER的水解離步驟，單原子Pt和Ru位點則可促進后續氫結合的析氫過程，三者共同促進了整體催化劑的HER性能。這一材料設計思路和機理研究，也為后續開發用于堿性電解水的高性能低成本催化劑提供了有效策略。

文獻信息

Yiming Zhu, Malte Klingenhof, Chenlong Gao, Toshinari Koketsu, Gregor Weiser, Yecan Pi, Shangheng Liu, Lijun Sui, Jingrong Hou, Jiayi Li, Haomin Jiang, Limin Xu, Wei-Hsiang Huang, Chih-Wen Pao, Menghao Yang*, Zhiwei Hu*, Peter Strasser*, Jiwei Ma*, Facilitating alkaline hydrogen evolution reaction on the hetero-interfaced Ru/RuO₂ through Pt single atoms doping. Nat Commun. 15, 1447 (2024).?

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/17/ce498be955/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

同濟大學，最新Nature子刊！Pt單原子摻雜Ru/RuO2異質界面設計優化HER活性！

相關推薦