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?清華深研院JACS: 優(yōu)化催化劑表面電荷性質(zhì)以改變局部微環(huán)境，顯著提升酸性CO2RR穩(wěn)定性

電化學CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)為高附加值燃料生產(chǎn)和碳中和提供了一種潛在的解決方案。在酸性電解質(zhì)中進行CO₂RR可以緩解CO₂與氫氧化物反應(yīng)生成碳酸鹽和OER過電位較大等問題，但是酸性CO₂RR會引入動力學有利的競爭性HER反應(yīng)和導致催化劑穩(wěn)定性下降。對于大多數(shù)金屬氧化物催化劑，在CO₂RR過程中，酸性環(huán)境會從熱力學上加速催化劑的還原，破壞活性中心。酸性CO₂RR中的催化劑降解是不可控的，且酸中局部微環(huán)境的變化也不清楚。因此，了解催化劑的降解機理以制定保持催化劑活性的策略，對提高酸性CO₂RR的穩(wěn)定性至關(guān)重要。

近日，清華大學深圳國際研究生院劉碧錄和余強敏等揭示了動態(tài)Bi基催化劑的微環(huán)境變化，并發(fā)展了一種脈沖計時電流法(CA)策略來提高酸性CO₂RR的穩(wěn)定性。首先，原位熒光圖譜顯示Bi基催化劑在酸性CO₂RR中降解過程中局部pH值從7.1降至3.5，表明局部pH值的變化是導致法拉第效率(FE)衰減的原因之一；其次，旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)實驗和原位拉曼光譜結(jié)果證實，局部pH值的變化是由于K⁺和質(zhì)子之間的競爭吸附；最后，催化劑的表面電荷性質(zhì)決定了微環(huán)境中K⁺和CO₂RR中間體的吸附能力，從而解釋了催化劑在酸性CO₂RR中的不同選擇性。

總之，通過優(yōu)化催化劑表面電荷性質(zhì)，最終改變局部微環(huán)境，可以實現(xiàn)催化劑在酸性CO₂RR中的高選擇性和穩(wěn)定性。

在此基礎(chǔ)上，研究人員開發(fā)了一種脈沖CA策略來重新活化Bi基催化劑的原始相，使酸性CO₂RR的穩(wěn)定性在100 h內(nèi)提高了2個數(shù)量級(該過程中HCOOH的法拉第效率保持在90%以上)，高于大多數(shù)酸性CO₂RR電催化劑。

此外，在高電流密度的流動池，脈沖CA也被證明是可行的，表明這種方法有助于實現(xiàn)酸性CO₂RR工業(yè)化。綜上，該項工作揭示了酸性CO₂RR中催化劑的降解機理，并從催化劑再活化的角度提出了提高催化劑穩(wěn)定性的新策略。

Observation on microenvironment changes of dynamic catalysts in acidic CO₂ reduction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12321

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