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?四單位聯(lián)合Adv. Sci.：構(gòu)建高熵單原子催化劑，實(shí)現(xiàn)酸堿條件下高效氧還原

為了保證燃料電池和金屬-空氣電池等設(shè)備的快速反應(yīng)動力學(xué)，需要一個高效的四質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移氧還原反應(yīng)(ORR)。單原子催化劑(SACs)中，金屬原子作為反應(yīng)的活性催化中心，表現(xiàn)出良好的ORR性能，但受標(biāo)度關(guān)系限制。雙原子催化劑(DAC)中，一個金屬原子作為活性金屬中心，而另一個金屬通常作為對應(yīng)中心，削弱了標(biāo)度關(guān)系極限，表現(xiàn)出可調(diào)諧的電子結(jié)構(gòu)，具有良好的電催化ORR活性。

對應(yīng)金屬通常通過兩個金屬原子之間的軌道耦合或遠(yuǎn)距離相互作用作調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)、氧化態(tài)、自旋態(tài)和d軌道電子分布，以優(yōu)化反應(yīng)中間體的解吸和/或吸附。盡管如此，標(biāo)度關(guān)系限制、ORR過程緩慢的動力學(xué)以及金屬的聚集對SAC/DAC的催化應(yīng)用提出了巨大的挑戰(zhàn)，這需要對單相電催化劑進(jìn)行設(shè)計(jì)和研究以增強(qiáng)ORR活性。

近日，香港大學(xué)陳冠華、加州理工學(xué)院William A. Goddard III、香港科技大學(xué)羅正湯和香港理工大學(xué)朱葉等采用密度泛函理論(DFT)計(jì)算，預(yù)測了氮摻雜石墨烯上Fe、Co、Ni和Ru金屬組成的高熵單原子催化劑(FeCoNiRu-HESAC)在5種不同結(jié)構(gòu)(平均金屬間距為10.68、9.18、6.11、4.81和2.98 ?)中的ORR活性。

結(jié)果表明，當(dāng)金屬間距為6.11 ?時，F(xiàn)e位點(diǎn)的ORR過電位為0.44 V，明顯優(yōu)于Fe、Co、Ni和Ru SACs。此外，研究人員還發(fā)現(xiàn)Fe、Co、Ni和Ru原子之間的非鍵相互作用可以顯著地影響它們的ORR活性。

在DFT計(jì)算的基礎(chǔ)上，研究人員采用兩步熱解法合成了FeCoNiRu-HESAC催化劑。性能測試結(jié)果顯示，在酸性和堿性電解質(zhì)中，F(xiàn)eCoNiRu-HESAC在1 mA cm^-2電流密度下的過電位分別為0.41和0.37 V_RHE，Tafel斜率分別為101和210 mVdec^-1，動力學(xué)電流密度分別為8.2和5.3 mA cm^-2。同時，該催化劑在酸性條件下進(jìn)行1000個循環(huán)后，活性僅發(fā)生輕微下降，材料的形貌和結(jié)構(gòu)仍保持良好，表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。此外，合成的FeCoNiRu-HESAC用于Zn-空氣電池，開路電壓為1.393 V，功率密度為0.16 W cm^-2。

綜上，這些結(jié)果證明了在DFT指導(dǎo)下合理設(shè)計(jì)HESAC以提高電催化活性的可行性，為現(xiàn)有電催化劑的發(fā)展提供了新的方向。

A high-entropy single-atom catalyst toward oxygen reduction reaction in acidic and alkaline conditions. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202309883

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