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?川大ACS Catal.：Run+/Ru0耦合氧空位，催化生物質基糖共生產甘油酸和乙醇酸

生物質轉化為甘油酸和乙醇酸是通過復雜的級聯反應，如開環反應、C-C裂解反應和氧化反應進行的，因此該過程中具有多功能的多相催化劑起到了重要作用。此外，要達到理想的收率，一般需要嚴格的反應條件。盡管如此，原料中存在多功能基團不可避免地誘導多種C-C、C-O、C-H和-O-H鍵被破壞，導致產生具有可變碳鏈長度和-COOH數目的酸。因此，草酸、乙酸、乙醇酸、乳酸和甲酸通常在選擇性有限的情況下共同生成。

Au、Ag、Pt等貴金屬催化劑對糖的氧化具有優異的催化活性，而木糖酸、葡萄糖酸等糖酸類是其主要產物，但這些催化劑催化C-C裂解的能力相當有限。因此，開發一種具有良好氧化能力和高選擇性C-C裂解能力的多功能催化劑具有重要有意義。

近日，四川大學李建梅課題組制備了一種Ru/Co₃O₄催化劑，其具有適當的Ruⁿ⁺/Ru⁰比和豐富的氧空位，在溫度較低(70 °C)的O₂氣氛中對單糖轉化為甘油酸和乙醇酸具有顯著的催化活性。

實驗結果表明，環狀木糖首先在NaOH的幫助下經歷鏈狀木糖的開環反應；隨后，Ru/Co₃O₄催化劑上的Ruⁿ⁺可以通過與-C=O的相互作用吸附木糖，而Ru⁰和氧空位有助于O₂的吸附和活化，從而產生活性氧(?O₂^?和/或?OH)。在?O₂^?和/或?OH的幫助下，將狀鏈木糖中的C2-C3鍵裂解產生甘油醛和乙醇醛中間體，其立即氧化以分別產生甘油酸和乙醇酸。

得益于Ruⁿ⁺、Ru⁰和氧空位對實現復雜級聯反應的協同作用，Ru/Co₃O₄催化劑在NaOH和木糖存在的條件下的甘油酸和乙醇酸的產率分別為36.2和24.0 C-mol%，優于相同條件下Co₃O₄負載的Pt、Au、Cu、Ir和Ag催化劑。此外，研究人員將底物擴展到一系列C₅單糖。

結果表明，在Ru/Co₃O₄催化劑上，阿拉伯糖、核糖和來蘇糖產量占甘油酸和乙醇酸總產量的60%；將原料換為一系列C₆單糖，甘油酸和乙醇酸的總收率基本不變。綜上，該項工作這項工作全面揭示了Ruⁿ⁺、Ru⁰和氧空位的協同作用，這有助于為催化劑的設計指明方向，以最大限度地利用含碳生物質的價值。

Coproduction of glyceric acid and glycolic acid from biomass-based sugars over a Ru/Co₃O₄ catalyst. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00782

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