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目前，電化學CO₂還原為單碳產品的法拉第效率高達100%，還原為多碳產品的法拉第效率高達91%。然而，在更復雜的C-N化合物的合成中，CO₂轉化效率仍然不理想。碳化物和氮化物中間體之間的C-N偶聯被認為是生成C-N化合物的決定性步驟。原則上，如果能夠在催化劑吸附CO₂的初始階段調節催化劑的電子結構以實現直接C-N偶聯，則可以在C-N中間體上同步實現還原和質子化過程，預期提高C-N化合物的生產效率。

目前大多數的催化劑都是基于具有d軌道的過渡金屬，其會促進競爭性氫析出反應(HER)。主族金屬的p軌道電子通常對HER反應較弱。因此，如果對主族金屬的p軌道電子進行適當的調節，將有效地提高電催化C-N偶聯效率。

基于此，北京航空航天大學郭林、劉利民和康建新等成功地制備了非晶態鉍-錫氧化物納米片(a-SnBi NS/rGO)，其能夠有效催化CO₂和NO₃^?轉化為尿素。實驗結果和理論計算表明，

由于a-SnBi NS/rGO具有高度非飽和的配位結構，其對CO₂的吸附能力明顯增大；非晶態結構還賦予催化反應更大的電化學活性表面積。同時，Sn-Bi對的Sn位點上NO₃^?的吸附能力遠高于對Sn位點上的H吸附能力，有效地抑制了HER，并允許使用更多的電子來還原原始CO₂和NO₃^?反應物。

此外，在a-SnBi NS/rGO催化劑上，NO₃^?被催化劑吸附后首先還原為*NO₂，*NO₂的最高占據分子軌道(HOMO)可與CO₂的最低未占據分子軌道(LUMO)對稱匹配，即來自*NO₂的HOMO的電子可注入CO₂的LUMO。因此，在a-SnBi NS/rGO上，*CO₂可以實現與*NO₂的C-N耦合，且反應能壘顯著降低。

性能測試結果顯示，a-SnBi NS/rGO催化劑在?0.4 V下的尿素生成速率為462.37 μg h^-1 mg_cat^-1，法拉第效率高達78.36%，氮和碳的選擇性分別為90.41%和95.39%。同時，即使NO₃^?濃度降低到ppm水平，尿素法拉第效率仍然高于70%。此外，a-SnBi NS/rGO催化劑經過10個循環后，尿素收率和法拉第效率沒有顯著降低，循環試驗后催化劑的形態和組分也基本保持不變。

因此，a-SnBi NS/rGO顯示出優異的催化活性、選擇性和尿素合成耐久性。綜上，這項工作通過調節p軌道的能量和占據促進多電子、多步反應的C-N耦合，為以CO₂為原料可持續合成各種C-N化合物的研究開辟了新途徑。

Amorphous bismuth–tin oxide nanosheets with optimized C–N coupling for efficient urea synthesis. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c03156

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