第一作者:Ridwan A. Ahmed通訊作者:王崇民,許武,楊萬里通訊單位:美國太平洋西北國家實驗室,勞倫斯伯克利國家實驗室論文速覽具有陽離子無序的巖鹽結構(DRX)的富鋰過渡金屬氧化物正極,因其比常用的層狀鋰過渡金屬氧化物正極,能提供更高的容量和成本效益而越來越受到關注。但是,DRX正極的性能及其應用,受到與4.8 V高電壓下最先進的碳酸酯基電解液之間的嚴重副反應、過渡金屬溶解和正極顆粒結構不穩定性的限制。本研究開發了一種先進的局部高濃度電解液(LHCE)。這種電解液能夠形成穩定的正極-電解液界面,顯著提高了Li1.13Mn0.66Ti0.21O2(LMTO)DRX正極在電化學循環中的結構穩定性。使用LHCE的Li||LMTO半電池展現出比傳統碳酸酯電解液更高的初始容量、循環穩定性和優越的倍率性能。圖文導讀圖1:Li||LMTO扣式電池的電化學性能。圖2:LMTO正極顆粒的表面與體相結構比較。圖3:循環LMTO電極的7Li固態核磁共振(NMR)譜。圖4:LMTO電極表面CEI的化學成分比較。圖5:循環正極的軟X射線吸收光譜(sXAS)結果。圖6:循環LMTO電極的Mn L3-edge軟X射線光譜結果。圖7:循環鋰金屬負極的表面形貌和SEI化學成分比較。總結展望本研究開發的局部高濃度電解液(LHCE)顯著提升了無序巖鹽結構(DRX)正極材料的電化學性能。使用LHCE的Li||LMTO電池在4.8 V高電壓下展現出205.2 mAh g?1的高初始容量和72.5%的優異容量保持率(200個循環后)。研究結果表明,LHCE通過形成富含無機物種的穩定CEI層,有效抑制了LMTO正極材料的表面降解和體相結構轉變,從而增強了電池的循環穩定性。此外,LHCE還能夠在鋰金屬負極表面形成穩定且堅固的SEI層,進一步提高了電池的整體性能。這項工作為實際應用中DRX正極材料的高能量密度鋰電池的發展鋪平了道路。文獻信息標題:Enhanced Electrochemical Performance of Disordered Rocksalt Cathodes in a Localized High-Concentration Electrolyte期刊:Advanced Energy MaterialsDOI:10.1002/aenm.202400722