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構(gòu)型與性能關(guān)系!何冠杰Nature子刊:中性介質(zhì)中高效合成H2O2!

構(gòu)型與性能關(guān)系!何冠杰Nature子刊:中性介質(zhì)中高效合成H2O2!
第一作者:Longxiang Liu, Liqun Kang, Jianrui Feng
通訊作者:Ivan Parkin, 何冠杰
通訊單位:倫敦大學(xué)學(xué)院
論文速覽
本文報(bào)道了一種原子分散的不對稱鈷催化劑(CoNCB),用于在中性介質(zhì)中高效生產(chǎn)過氧化氫(H2O2)。通過電化學(xué)方法,實(shí)現(xiàn)了兩-電子氧還原反應(yīng)(2e ORR),提供了一種替代能源密集型蒽醌工藝的有前景的方法。研究的M-N-C電催化劑由原子分散的過渡金屬和氮摻雜碳組成,在中性電解液中展示了顯著的H2O2生產(chǎn)活性和選擇性。
特別是,具有不對稱Co-C/N/O構(gòu)型的CoNCB材料在所制備的M-N-C電催化劑中表現(xiàn)出最高的H2O2生產(chǎn)活性和選擇性。通過X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究,闡明了與廣泛認(rèn)可的正方形對稱Co-N4構(gòu)型相比,不對稱Co-C/N/O構(gòu)型的優(yōu)越性。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:不對稱Co-C/N/O結(jié)構(gòu)的示意圖
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圖2:形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征
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圖3:CoNCB材料的EHPP活性和選擇性
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圖4:電化學(xué)流動(dòng)電池的性能
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圖5:DFT計(jì)算
總結(jié)展望
本研究首次揭示了在中性介質(zhì)中研究電化學(xué)H2O2生產(chǎn)(EHPP)的重要性,并強(qiáng)調(diào)了設(shè)計(jì)與表征傳統(tǒng)退火M-N-C催化劑的挑戰(zhàn)。通過表面工程策略合成了一系列超低載量的3d過渡金屬M(fèi)-N-C電催化劑。CoNCB材料的電化學(xué)評估顯示了卓越的EHPP性能,實(shí)現(xiàn)了0.76 V的正起始電位和超過95%的高H2O2選擇性。
此外,實(shí)現(xiàn)了超高的質(zhì)量活性(6.1×105 A gCo-1 at 0.5 V)。通過流動(dòng)池評估了CoNCB材料的實(shí)際應(yīng)用,H2O2生產(chǎn)率達(dá)到4.72 mol gcatalyst-1 h-1 cm-2。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究進(jìn)一步揭示了Co-C/N/O構(gòu)型與觀察到的性能之間的相關(guān)性,突出了不對稱Co-C/N/O構(gòu)型相對于正方形對稱Co-N4構(gòu)型的優(yōu)越性。本工作為評估催化劑的電子構(gòu)型提供了新視角和方法論指導(dǎo),并推進(jìn)了中性介質(zhì)中EHPP領(lǐng)域的研究。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Atomically dispersed asymmetric cobalt electrocatalyst for efficient hydrogen peroxide production in neutral media
期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-48209-0

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