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第一作者：Yingying Wei, Jingjing Huang, Hong Chen

通訊作者：臧雙全，蔡金孟，曹昂，黃仁武

通訊單位：鄭州大學、浙江大學

論文速覽：

通過電催化硝酸鹽還原反應（eNO₃RR）合成綠色氨的方法，作為傳統能耗密集型的Haber-Bosch過程的有效替代方案。然而，在中性介質中實現工業級電流密度和低過電位下的高法拉第效率（FE）還面臨重大挑戰。

本研究通過密度泛函理論（DFT）計算指導，作者設計并構建了一種銅泡沫上金屬CoNi封端的催化劑（記為MAT-CoNi/CF），在工業級電流密度下實現了高達100%的FE，且在中性介質中的過電位極低（-0.15 V）。

經過多種表征結果確認，與Cu原子相互作用維持的金屬原子封端表面在降低過電位和實現高電流密度中起著關鍵作用。通過構建自制的氣提和吸收裝置，展示了高純度硝酸銨產品的完整轉化過程，具有實際應用的潛力。該研究為直接將含硝酸鹽的污染溶液轉化為實用的氮肥提供了一種可持續的具有前景的工藝。

圖文導讀：

圖1: 在工業級電流密度下電化學硝酸鹽還原合成氨的示意圖。

圖2: DFT計算得到CoO和CoO/Cu在pH=7時的表面Pourbaix圖。

圖3: Co/CF在不同底物上的電催化性能。

圖4: MAT-CoNi/CF反應后的Co 2p和Ni 2p XPS圖譜，歸一化XANES圖譜和原位FTIR圖譜。

圖5: 從含硝酸鹽的進料到NH₄NO₃(s)的氨相關產品合成過程的示意圖與性能。

總結展望：

本研究中，MAT-CoNi/CF催化劑在中性介質中實現了工業級電流密度下的高效電催化硝酸鹽還原反應，其在-0.15 V 的低過電位下實現了100%的NH₄⁺FE。通過自制的氣提和吸收裝置，展示了將含硝酸鹽直接轉化為高純度NH₄NO₃產品的完整過程，具有很高的實際應用潛力。

本工作還探討了MAT-CoNi/CF作為電極材料在Zn-NO₃-電池中的應用。預計MAT-CoNi/CF催化劑將在eNO₃RR中滿足未來對NH₃合成的需求，并成為Haber-Bosch過程的首選替代方案。

文獻信息：

標題：Electrocatalytic Nitrate Reduction on Metallic CoNi-Terminated Catalyst with Industrial-Level Current Density in Neutral Medium

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404774

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