第一作者：王海燕，王爽，劉世達

通訊作者：郭新聞、聶小娃、侯栓弟、劉世達

通訊單位：大連理工大學、中國石化大連石油化工研究院

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多組分氧化物是多相催化領域的研究熱點，各組分之間的界面在氧化過程中起著重要作用。然而，關于多相界面如何影響催化過程的基本原理，在很大程度上仍然是未被探索的領域。

本論文研究了多組分氧化物在多相催化中的獨特作用，特別是不同組分之間的界面在氧化過程中的重要性。研究團隊通過化學還原方法設計了一種獨特的MnCoO_x催化劑結構，用于乙烷氧化。

實驗結果表明，通過調控Mn/Co比例或退火條件，可以操縱MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面，顯著提高催化劑在乙烷氧化中的性能。該催化劑在潮濕條件下表現出優異的活性和穩定性，能夠持續高達1000 h。研究揭示了MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之間的協同效應，為合理設計高效烷烴氧化催化劑提供了寶貴的見解。

圖文導讀

圖1：合成MnCoO_x催化劑的結構分析。

圖2：MnCoO_x-0.5催化劑對乙烷氧化的催化性能。

圖3：MnCoO_x催化劑的微觀結構表征。

圖4：MnO₂-MnCo₂O₄界面在乙烷氧化中的作用。

圖5：MnO₂-MnCo₂O₄界面在乙烷氧化中的性質。

圖6：MnCoO_x-0.5催化劑上乙烷氧化的機理研究。

總結展望

本研究開發了一種新型的MnCoO_x催化劑，其在乙烷氧化中表現出了超越所有已知非貴金屬催化劑的特定反應速率，并且在潮濕條件下具有長達1000 h的長期穩定性。

通過化學還原合成方法，利用Mn與O的強親和力，在氧化豐富的環境中形成MnO₂域，構建了MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之間的界面。實驗和理論計算結果表明，乙烷在MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面上的吸附/活化和晶格氧的遷移性顯著增強，這是催化劑在乙烷氧化中表現出色的主要原因。本研究為通過界面工程調控組分的配位環境及其電子轉移能力提供了有效的策略。

文獻信息

標題：Redox-induced controllable engineering of MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄ interface to boost catalytic oxidation of ethane

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48120-8