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?東南Angew.: 調(diào)制CuO/Cu2O上Cu(0)/Cu(I)界面，增強CO2電還原為C2

銅(Cu)是電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)生成碳?xì)浠衔锖投嗵佳鹾衔锏母咝г兀渲芯哂锌烧{(diào)界面特性和局部化學(xué)環(huán)境的Cu氧化物基催化劑得到了相當(dāng)大的關(guān)注。但是，Cu氧化物基催化劑在CO₂RR下通常發(fā)生結(jié)構(gòu)演化和活性位點降解；同時，催化劑上緩慢的動力學(xué)導(dǎo)致析氫反應(yīng)(HER)與C?C偶聯(lián)反應(yīng)競爭，使得CO₂RR活性、選擇性和穩(wěn)定性顯著降低。

一些理論和實驗研究已經(jīng)證實，將Cu位點加入到Cu氧化基催化劑中，能夠在Cu(0)/Cu(I)界面提高*CO的吸附和促進(jìn)C?C偶聯(lián)來提高C₂的產(chǎn)量。然而，Cu氧化物基在CO₂RR過程中面臨的一個挑戰(zhàn)是活性Cu(I)物種的還原，導(dǎo)致低選擇性和快速失活。因此，在CO₂RR過程中創(chuàng)建和維持豐富的Cu(0)/Cu(I)界面對于實現(xiàn)高選擇性CO₂RR具有重要意義。

近日，東南大學(xué)張一衛(wèi)和余慧軍等利用自下而上的策略合成了一系列具有豐富且緊密耦合Cu(0)/Cu(I)界面的球形結(jié)構(gòu)CuO/Cu₂O。值得注意的是，通過調(diào)節(jié)水熱時間能夠控制催化劑界面形成，從而調(diào)節(jié)C₁和C₂產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化率。

實驗結(jié)果表明，還原處理最短的CuO/Cu₂O光滑球?qū)H₄具有較高的選擇性；將還原處理延長至4小時后得到的Cu_0.25@Cu₂O催化劑(具有中等的Cu(0)/Cu(I)界面)對CO₂RR具有良好的催化活性，C₂產(chǎn)物法拉第效率達(dá)90.5%，并且在連續(xù)運行12小時內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。此外，隨著催化劑老化時間延長至7小時，催化劑上的CO₂主要轉(zhuǎn)化為甲酸。

研究人員利用原位SR-FTIR表征和密度泛函理論(DFT)計算揭示了CO₂在催化劑界面上轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物的機理：適當(dāng)比例的Cu(0)和Cu(I)位點耦合構(gòu)建了一個理想的界面Cu電子結(jié)構(gòu)，*CO中間體在優(yōu)化的Cu(0)/Cu(I)界面上富集并形成*OCCO，該步驟具有較低的能壘，從而引導(dǎo)CO₂轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物，提高了CO₂RR反應(yīng)選擇性和活性。

總的來說，該項工作通過調(diào)控Cu(0)/Cu(I)界面導(dǎo)向了CO₂的轉(zhuǎn)化，這位合理設(shè)計和開發(fā)高性能的Cu基CO₂RR催化劑提供了一個有效的策略。

Bottom-up growth of convex sphere with adjustable Cu(0)/Cu(I) interfaces for effective C₂ production from CO₂ electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202404123

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