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?華工EES：共價(jià)有機(jī)納米片膠體電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)超高壓、低溫鋰金屬電池

當(dāng)前的電解質(zhì)難以滿足極端條件下可充電電池的需求。因此，迫切需要開發(fā)一種能夠滿足電池在多應(yīng)用場(chǎng)景下的通用電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略。

在此，華南理工大學(xué)梁振興團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種微觀異質(zhì)電解質(zhì)，即共價(jià)有機(jī)納米片（CON）膠體電解質(zhì)。在高工作電壓和低溫的惡劣工作條件下，作者制備了一種典型的共價(jià)有機(jī)納米片膠體電解質(zhì)作為概念驗(yàn)證。

計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，介觀 CON 的存在可以通過介觀-微觀多尺度的主客體相互作用來調(diào)整微觀的 Li⁺ 溶劑化結(jié)構(gòu)。因此，CON 膠體電解質(zhì)能使 Li|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ 電池在室溫下以 4.7 V的超高上限截止電壓循環(huán)，比商用電池更穩(wěn)定。此外，膠體電解質(zhì)使 4.6 V級(jí)的NCM811 電池在零下 20 ℃條件下循環(huán) 700 次后，容量保持率高達(dá) 80.7%。

圖1. Li⁺ 溶劑化環(huán)境

總之，該工作報(bào)告了一種微觀異質(zhì)設(shè)計(jì)–CON 膠體電解質(zhì)，旨在應(yīng)對(duì)電池在各種極端工作條件下遇到的挑戰(zhàn)。得益于 CON 出色的物理化學(xué)穩(wěn)定性，CON 膠體電解質(zhì)能夠經(jīng)受嚴(yán)格的操作條件。結(jié)果顯示，膠體電解質(zhì) TCE 可滿足高工作電壓和低溫的苛刻條件。通過增加溶劑化鞘中 PF₆^–的比例，從而在正極和負(fù)極形成富含 LiF 的界面層，減輕了它們與電解質(zhì)之間的副反應(yīng)。

此外，作為一種分散體，介觀 TpTta 降低了 Li⁺ 去溶劑化的能壘，顯著改善了 Li₀ 負(fù)極在低溫下的電化學(xué)性能。4.7 V Li|NMC811 電池在 RT 條件下循環(huán) 100 次后，容量保持率可達(dá) 87.1%。此外，4.6 V Li|NMC811 電池在-20 ℃ 下循環(huán) 700 次后，容量保持率仍保持 80.7%。因此，該種具有中微多尺度相互作用的電解質(zhì)設(shè)計(jì)為開發(fā)用于各種惡劣環(huán)境下工作的 LMB 或其他堿性離子/金屬電池的新型電解質(zhì)鋪平了道路。

圖2. .SEI 化學(xué)性質(zhì)和鋰離子沉積動(dòng)力學(xué)

A microscopically heterogeneous colloid electrolyte of covalent organic nanosheets: endowing ultrahigh-voltage, low-temperature lithium metal batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee04458k

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