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第一作者：Joseph Quinn

通訊作者：肖婕，王崇民

通訊單位：美國太平洋西北國家實驗室

論文速覽

鋰離子電池的能量密度可以通過用高容量硅基材料代替石墨陽極來提高，盡管不穩定性限制了它們的實施。硅陽極中發生的性能退化機制可分為循環穩定性(重復電池循環后的容量保持率)和日歷老化(儲存壽命)。雖然循環穩定性和改善策略已經得到深入研究，但對導致日歷老化的潛在機制知之甚少。

本文研究了硅基鋰離子電池在循環和日歷老化過程中的穩定性問題。

通過多種電子顯微鏡技術，揭示了從亞納米到電極尺度的日歷老化機制。研究發現，氟代碳酸乙烯酯（fluoroethylene-carbonate, FEC）作為電解液添加劑，雖然能夠提高硅基系統的循環穩定性，但在長期日歷老化過程中可能導致性能下降。

通過等離子體聚焦離子束斷層掃描技術（plasma focused ion beam tomography）對老化電極進行3D重建，研究者觀察到銅集流體與硅材料界面處生長出富含LiF的層，這可能導致硅材料與銅集流體之間的分層和界面阻抗增加。研究結果表明，為了實現高性能穩定的電池系統，需要精心設計，同時減輕循環和日歷老化不穩定性的影響。

圖文導讀

圖1：等離子體聚焦離子束斷層掃描（PFIB tomography）的實驗設置和獲取的數據。

圖2：PFIB斷層掃描得到的0至13周開路電壓（OCV）保持后硅負極的3D重建圖像。

圖3：冷凍掃描透射電子顯微鏡（cryo-STEM）和電子能量損失光譜（EELS）分析，確定了13周保持樣品的銅-硅界面處的非晶層中充滿了納米晶體。

圖4：通過冷凍STEM、EDS和EELS對0至13周電壓保持后的硅負極進行了電子顯微鏡表征。

總結展望

本研究通過在0至13周的開路電壓保持期間使用冷凍STEM、EELS和等離子體FIB斷層掃描技術對硅負極進行表征，為理解硅負極的日歷老化機制提供了關鍵見解。研究發現，盡管硅顆粒表面的SEI層變化不大，但在銅集流體與負極材料界面處卻觀察到了富氟SEI層的生長。

這一SEI層隨著OCV保持時間的延長而變厚，導致界面裂紋和剝離的增加。通過冷凍EELS和EDS分析，確認了這一層主要由LiF組成，很可能是由于電解液中的FEC添加劑的電化學還原所致。研究指出，雖然FEC對于提高硅負極的循環穩定性是必要的，但它也可能在OCV電壓保持期間對電池的結構穩定性造成潛在問題。

因此，設計策略對于抑制有害層在集流體界面的沉積至關重要，以實現高容量材料所需的無機富集SEI層。

文獻信息

標題：Fluoro-ethylene-carbonate plays a double-edged role on the stability of Si anode-based rechargeable batteries during cycling and calendar aging

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202402625

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