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第一作者：Yongzhi Chen, Ruoyang Liu, Yuanyuan Guo

通訊作者：江東林

通訊單位：新加坡國立大學(xué)

論文速覽

共價有機(jī)框架（COFs）具有有序的π骨架和對齊的納米孔，可能是理想的光催化材料，但仍未開發(fā)用于此用途。本研究成功開發(fā)了一種高效的光催化劑，利用系統(tǒng)設(shè)計的COFs的π骨架和孔洞，實(shí)現(xiàn)了通過水和空氣光合成過氧化氫（H₂O₂）。

這種光催化劑具有給體-受體型排列，能夠在光照下轉(zhuǎn)化為催化支架，具有密集的氧還原和水氧化催化位點(diǎn)，并通過空間分離的給體和受體柱來防止電荷復(fù)合，從而促進(jìn)快速電荷傳輸。孔壁被設(shè)計成親水性的，使水和溶解氧能夠通過一維通道，借助毛細(xì)效應(yīng)到達(dá)催化位點(diǎn)。這些COFs作為光催化劑，僅使用水、空氣和光，在批量反應(yīng)器中實(shí)現(xiàn)了高達(dá)7.2 mmol g^-1 h^-1的生產(chǎn)速率，18.0%的最佳表觀量子產(chǎn)率和0.91%的太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換效率。

此外，集成這些COFs的流動反應(yīng)器能夠在環(huán)境條件下連續(xù)生產(chǎn)純凈的H₂O₂溶液，產(chǎn)量超過15升，并展現(xiàn)出超過兩周使用時間的操作穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：光催化COFs設(shè)計用于制造H₂O₂的概念，包括六價三苯基結(jié)提供高密度的催化位點(diǎn)，以及具有親水性側(cè)鏈的一維通道，促進(jìn)水和溶解氧的傳輸。

圖2：TP-DPBD_1O-COF、TP-DPBD_2O-COF和TP-DPBD_3O-COF的2D供體-受體骨架和堆疊結(jié)構(gòu)的示意圖及重建晶體結(jié)構(gòu)。

圖3：TP-DPBD_3O-COF的化學(xué)和晶體結(jié)構(gòu)，包括紅外光譜、核磁共振譜、掃描電子顯微鏡圖像、X射線衍射圖譜和晶體結(jié)構(gòu)單元的頂視圖和側(cè)視圖。

圖4：TP-DPBD_1O-COF、TP-DPBD_2O-COF和TP-DPBD_3O-COF的光物理和電化學(xué)性質(zhì)，包括固態(tài)電子吸收光譜、投影態(tài)密度、熒光衰減曲線、瞬態(tài)吸收光譜、光電流密度和Tauc圖。

圖5：TP-DPBD_1O-COF、TP-DPBD_2O-COF和TP-DPBD_3O-COF的氫鍵和前沿軌道，包括分子內(nèi)和分子間氫鍵以及最高占據(jù)分子軌道（HOMO）和最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）。

圖6：定制的1D通道和水蒸氣吸附，包括氮?dú)馕降葴鼐€、孔徑分布、孔體積和水蒸氣吸附等溫線。

圖7：光催化性能和活性位點(diǎn)，包括批量反應(yīng)器性能、H₂O₂生產(chǎn)率、表觀量子效率、光電流密度和電子順磁共振譜。

總結(jié)展望

本研究通過精心設(shè)計的COFs材料，實(shí)現(xiàn)了水和空氣到過氧化氫的高效光合成。通過構(gòu)建供體-受體型的π骨架和優(yōu)化的1D親水通道，作者成功解決了光催化過程中電荷載流子生成不足、催化位點(diǎn)數(shù)量有限和電荷及反應(yīng)物及時傳輸?shù)膯栴}。

所得到的COFs光催化劑不僅在批量反應(yīng)器中表現(xiàn)出色，還在流動系統(tǒng)中展現(xiàn)了連續(xù)生產(chǎn)H₂O₂的潛力，同時保持了良好的操作穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計新型光催化劑提供了重要的結(jié)構(gòu)設(shè)計原則，并為通過人工光合作用可持續(xù)生產(chǎn)化學(xué)品鋪平了道路。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Hierarchical assembly of donor–acceptor covalent organic frameworks for photosynthesis of hydrogen peroxide from water and air

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00542-4

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